今日も元気に「ちこくちこく〜！」と通学路を走るくるみ。仲間達も見守る中、なぜか3期から観始めた人にも分かりやすい自己紹介をかましていた。するとそこへ突如怪人が乱入！プリマエンジェルに変身するくるみ達であった。

「プリマエンジェルグッズが欲しい！」とグッズ展開を妄想するくるみ達。スポンサーや、ビジネス展開に協力してくれる地方自治体に夢を馳せていると、突如怪人が！かつてないほどコンプライアンスに厳しい怪人にどう立ち向かうのか！？

特殊な怪人の倒し方に苦戦するくるみ達。しかしそこへ「かつてのライバル」たち改め、「真顔ヶ丘のプリマエンジェル」が登場！くるみ達「笑顔ヶ丘のプリマエンジェル」に、ライバル心をムキ出しにするのであった。

ジャケット紳士立会いのもと、笑顔ヶ丘のプリマエンジェルと、真顔ヶ丘のプリマエンジェルの３本勝負が始まった。ジャケット紳士の提案するムチャクチャな対決内容とは！？そしてプリマエンジェル同士の勝負の行方は！？

登校中、担任の肝谷（きもたに）先生にデビるんの存在がバレそうになるくるみ。プリマエンジェルオタクである先生に、正体を隠し通せるのか！？

クビになった肝谷の代わりに新しく担任になったのは、なんとパイレイト！？奴の狙いは一体何なのか！？

暗黒ホエールズのアジトに肝谷が？今まさに暗黒大明神によって怪人に変えられようとしている所だった。肝谷の運命やいかに！？

プリマエンジェルたちがアイドルに！？地下ライブフェス優勝を目指し、とっておきの歌を披露する。

アイドルとして「地下ライブフェス」の優勝を目指すくるみ達の前に、金剛寺あかね率いるライバルたちが立ちはだかる！果たしてライブの結果は！？

バレンタインデーに大量のチョコをもらう青木山しんじ。そこにくるみが現れて…？

キヨシの部屋で勉強会をする男子３人組。絶対に集中しないといけない状況で、窓の外からくるみたちの声が…

くるみの下校中を狙って待ち伏せする真顔ヶ丘のプリマエンジェルたち。いつも泣かされてばかりのあかねは、今日こそリベンジできるのか！？

ある日暗黒ホエールズのアジトを覗いてみると、なんと幹部「カラクリ」と「バロン」の送別会が…！？

ファンへのサービスデーとして人々に囲まれるプリマエンジェルたち。しかし何やら様子がおかしい。一体彼女たちの正体は？

カラクリとバロンが抜け、調子が出ない様子のパイレイト。そこにとんでもない新幹部が現れて…？

カイゾークにデビるんが捕まってしまった。そんなくるみの大ピンチに場面に、ジャケット紳士が現れるが…！？

なんとデビるんが野生化！？つばめとみずきが話を聞くと、どうやら家出したようだ。そこへくるみも現れるが、何やら様子がおかしいようで…

カイゾークに敗れたショックで、なんとくるみが不良に！？インラインスケートで公園を暴走する！

またもカイゾークに敗北し、みかんとわかばも暴走族に！？絶望するくるみ達の前に、居なくなっていたみずきとつばめが現れる。

暗黒ホエールズに捕まったデビるん。動物好きのパイレイトとの奇妙な監禁生活が始まる。

師匠との修行が完了しパワーアップしたくるみ達。デビるんを取り戻そうと暗黒ホエールズのアジトに乗り込むが、そこへパイレイト率いる「最強怪人５人衆」が立ちはだかる！

修行の甲斐あって「最強怪人五人衆」を撃破したプリマエンジェル達。カイゾークへのリベンジを果たし、デビるんを救出できるのか！？

突如出現した巨大隕石。地球の大ピンチに、意外な人物達からコンタクトが…

巨大隕石に降り立つプリマエンジェル達。隕石破壊作戦は成功するのか！？

長きにわたるカイゾークとの戦いもついに決着！？プリマエンジェル達の運命は！？