小学5年生の新多シンは、「世界の謎を解き明かす男」を自称するオカルト好き。 その日も宇宙人の目撃情報を聞きつけて、JR横川駅周辺の調査にきていた。 その道中で通りがかった「碓氷峠鉄道文化むら」に、謎の新幹線が運び込まれたという噂を聞いて、何年か前に話題になった新幹線のような幻のロボット「テツドウダー」と関係あるのではないかと怪しむシン。 新たな謎に心ひかれるシンだったが……？

正式に「シンカリオンＺ Ｅ５はやぶさ」の運転士となったシンは、シンカリオンの操縦シミュレーションのため、再び碓氷峠鉄道文化むらを訪れる。そこで待っていたのは、シンと同い年ながらシンカリオンの改造にも関わっている天才整備士・碓氷アブトだった。 だが、アブトはなぜかシンカリオンを運転できないのだという。 シンが何気なくその理由を尋ねると、アブトは表情を硬くしてその場を立ち去ってしまった……。

シンたちは「Ｅ６系こまち」に乗って、アブトが夢で見た盛岡駅に「Ｚコード」を探しに行くことになった。Ｚコードは日本全国に隠されており、それを見つけることで新たなザイライナーが閉塞解除されるという。 どうしてＺコードのヒントがアブトの夢に出てくるのか？　どうしてＺコードを全国に隠したのか？　シン、アブト、スマットは不思議に思いながらも、新しいザイライナー、新しいＺ合体を見つけるために、盛岡駅周辺を探し歩く。

「シンカリオンＺ Ｅ６こまち」の運転士・大曲ハナビは、ロックンロールをこよなく愛する熱い少年だった。 彼の実家は、秋田県大曲名物の花火を作っている花火工場。ハナビは花火師になるという夢を追いかけながら、自分が好きな音楽の道も、シンカリオンの運転士の道も、本気でやっていると言う。 だが、ハナビの父・タネビは、やりたいことをいくつも掛け持ちしているハナビの生き様を認めようとしなかった。

長野県にある木曽山にやってきたシンたち。アブトによると、ひとけのないこの山奥に３人目のシンカリオン運転士候補・戸隠タイジュがいるらしい。 しかし、タイジュは運転士になることに乗り気ではなく、すでに誘いを一度断られたあとだという。 もともと東京に住んでいたが、事情があって木曽山に移り住んだというタイジュ。 シンたちが登山の末に彼を見つけると、タイジュは祖父のもとで山仕事の見習いを始めていた。

新たなＺコードを見つけるため長野駅にやってきたシンたち。 残念ながらタイジュを運転士に迎えるのは無理そうだとアブトは諦めていた。 それでももう一度タイジュと話してみたいシンは、アブトたちに頼んで再び彼に会いに行く。 タイジュは、祖父・マサカリにアドバイスをもらい、自分のこだわりを理解してもらうためにシンを森林鉄道記念館に連れて行くことにする。

シンカリオンの整備士、細川が「妖怪を捕まえた！」と駆け込んできた。細川によると、捕まえたのは人間に化ける「バケダヌキ」だそうだが、シンたちの前にいるのは普通のタヌキにしか見えず、妖怪だという証拠はどこにもない。そんな中、シンだけは「バケダヌキと友だちになる！」と目を輝かせる。 そのころ、シンカリオンによって何度も巨大怪物体を退けられたワダツミは、自らの力で横川支部を襲撃しようともくろんでいた。

シンとＥ５はやぶさが大宮支部に引っ越す日が近づいてきた。しかし、アブトは同行せず、横川支部に残るという。納得できないシンとスマットが理由を問いただすと、アブトは自分の家族のことを語り出す。 一方、大宮支部にはＥ５、Ｅ６、Ｅ７が集結。ハナビとタイジュ、横川支部のスタッフとともに、かつての戦いを経験した新しい仲間たちも顔を揃えていた。そこに巨大怪物体が現れ、大宮支部での戦いが幕を開ける。

突如九州に現れた巨大怪物体を退けたのは、空を飛ぶ新たなシンカリオン、「シンカリオンＺ ８００つばめ」だった。 運転士は中洲ヤマカサ。シンたちよりひとつ上の小学６年生で、知力・体力ともに非常に優秀な運転士だという。 Ｚコードを探すため、ヤマカサと共に太宰府周辺を探索するシンたち。だが、重大な問題が発生した。なんと、ヤマカサはシンの妖怪話を「非科学的だ」と言い放ち、まるで取り合おうとしなくて……！？

シンとヤマカサの相性は水と油で、どうしても打ち解けられそうにない。ヤマカサはシンの「非科学的な」話に興味を示そうとはせず、シンもヤマカサを遠ざけてしまっていた。 どうすればヤマカサが自分の話を聞いてくれるか悩むシンに、ハナビとタイジュ、アブトとスマットがある作戦を提案する。それは、シンが苦手で食べられない「おきゅうと」をいろんなアレンジレシピで食べてみるという突拍子もない作戦で……？

アブトが夢で見た名古屋へやってきたシンたち。同じころ、超進化研究所 名古屋支部では、安城シマカゼ、安城ナガラというふたりの兄弟が「シンカリオンＺ Ｎ７００Ｓのぞみ」の運転士を決める最終試験に臨んでいた。 試験の結果は両者合格。しかし、兄のシマカゼは運転士の座を弟のナガラに譲り、自分は辞退してしまった。シマカゼに逃げられたようで気にくわないナガラ。その時、名古屋港に巨大怪物体が襲来して……？

華々しい初陣を飾ったＮ７００Ｓのぞみ。シマカゼに助けられたナガラは、運転士の座をかけて、改めてシマカゼに空手の勝負を申し込む。リュウジが立会人となって、兄弟の拳での語り合いが始まった。 一方、アブトはＺコードが隠されている場所のさらなるヒントを夢に見る。ところがそのヒントは、「東京でもあり、名古屋でもあり、京都でもある」という摩訶不思議な場所を示していた。

アブトが父の設計図どおりに作った「シンカリオンＺ Ｎ７００Ｓのぞみ」と「ザイライナー ＨＣ８５ヒダ」のＺ合体テストが失敗してしまう。このままでは父に追いつけないと焦るアブトは、島に連れられてかつての父の職場を訪れる。そこは、鉄道の技術革新の担い手・先導役である「鉄道総合技術研究所」だった。 その時、関ヶ原に巨大怪物体が出現。シンカリオンＺを待ち受けていたのは、ソウギョクがしかけた無数の敵だった。

鉄道博物館に「謎の巨人」が出現するという噂を聞きつけたシンは、ハナビ、タイジュ、アユとともに潜入調査を試みる。すると、彼らは本当に巨人らしき人影を発見してしまう。その巨人と友だちになるため、シンはアユたちを巻き込んで鉄道博物館で大捜索を繰り広げるが……？ その折、大宮支部を目がけて「闇の新幹線」が襲来。なんと「闇の新幹線」は自ら変形し、シンカリオンＺになって襲いかかってきた！

シンのひらめきで、テオティが狙う謎の結晶体、「ブラックストーン」のありかの手がかりがつかめた。これまで巨大怪物体が出現した場所が、昔からある街道沿いだということに気付いたのだ。 それを知ったゲンブは、シンたちを東京都内のさまざまな街道関連スポットに案内する。ゲンブには、かつてあった「万世橋駅」のことを通じてシンに伝えたいことがあるようで……？

かつての戦いでシンカリオンに手痛い敗北を喫したあと、キトラルザスのソウギョクは新たな協力者を探していた。そんな折、彼はとあるきっかけからふるさとの桜島に帰ることになり、盛岡駅から鹿児島中央駅への在来線の旅を始める。 一方、元気のないシンは、ハナビとタイジュに連れ出されて温泉旅行に行くことに。その道中で、シンたちは車体にキティちゃんが描かれた電車と出会う。

シンが「シンカリオンＺ Ｅ５はやぶさ」に乗って戦っていることが姉のアユと母のトキにバレてしまった。シンは自分のやっていることを理解してもらうため、二人を横川の鉄道文化むらの「車両ペイントイベント」に誘う。鉄道文化むらには、ハナビやタイジュの家族や大宮支部のスタッフたちもやってきていた。 その頃、細川は島から特別な任務を任される。それは、京都支部の「シンカリオンＺ ５００こだま」のＺ合体に関する重大な任務で……？

鮮やかなデビューを飾った「シンカリオンＺ ５００こだま」の運転士、嵐山ギンガに会うため、シンたちは新幹線超進化研究所 京都支部を訪れる。ギンガは芸能事務所に研究生として所属するアイドルの卵で、キラキラした雰囲気を持つ異色の少年だった！ なぜか適合率が下がってしまい、元気のないシン。そんな彼を見て、ギンガはチームシンカリオンの「センター」を自分が務めると言い出し、シンたちを驚愕させる。

細川が開発を進める「ザイライナー ３２３オオサカカンジョウ」が完成間近。京都でＺコードを探し始めるシンたちだが、「アブトの夢」という手がかりがなくなったために場所の見当さえつかない。疲れ果てたシンたちを、ギンガは自分のライブに誘う。 一方、ついに父・トコナミとの再会を果たしたアブトは、彼こそがダークシンカリオンの開発者であることを知る。さらに、トコナミには重大な秘密があるようで……？

大宮支部で運転士一同を集めて懇親会が開かれることになった。しかし、スマットの様子がおかしい。慕っていたアブトが敵になってしまったショックで、スマットは無意識のうちにアブトに関わるデータを封印しようとしているらしい。スマットを元に戻すため、シンは横川にあるアブトの家に向かう。 その頃、度重なる敗北に戦士としての誇りを傷つけられたワダツミは、自らの全てをかけてシンカリオンとの決着をつけようとしていた。

京都・太秦映画村にヴァルトムが侵入し、アトラクションのエヴァンゲリオン初号機像を巨大怪物体に変えてしまった。だが、巨大怪物体化した初号機像は暴走し、ヴァルトムですら制御できない状態となってどこかへ姿を消してしまう。 翌日、インターネット上でささやかれる都市伝説「きさらぎ駅」を探して遠州鉄道に乗っていたシンたちは、降車した駅で不思議な雰囲気をまとった男と出会う。

「鉄道の日」にちなんだイベントを開催中の鉄道博物館に、アブトの母・シラユキがやってきた。シラユキからアブトへの伝言を受け取ったシンは、なんとかしてアブトと連絡を取ろうと様々な方法を試す。 そんな中、同じくアブトとの対話の方法を模索していた島に誘われて、シンは名古屋支部で行われる新型シンカリオンの実働テストを見学することに。果たしてそのシンカリオンとは……？

横川の地下空間でダークシンカリオンに乗るアブトと再会したシン。シンとスマットは彼と対話しようと必死に呼びかけるが、アブトからの返事はなく、戦いにもつれこんでしまう。 一方、上野の地下空間ではドクターイエローとカンナギが対峙していた。カンナギは「ダークシンカリオンがあるかぎり、人類はテオティを止められない」と言い残して姿を消し、Ｅ５とダークシンカリオンの戦いに介入し始める。

アブトと対話するための強さを求め、シンカリオンＺの運転士としてもっと成長したいと願うシン。そんな彼に対して、ゲンブはキトラルザスのセイリュウと名乗る人物を引き合わせる。かつての戦いでシンカリオンに乗り、地球を守り抜いたというセイリュウ。 彼が直々に修行をつけてくれると聞いて期待するシンたちだが、セイリュウの修行はシンたちが想像したものとは全然違っていて……？

徳島県大歩危、岩手県遠野。妖怪にゆかりの深い二ヶ所に新たな地下空間が見つかり、大興奮のシン。その直後、大歩危付近に子泣きじじいに似た姿の巨大怪物体が出現した。 折しも、愛媛県西条市ではハナビの父・タネビたちが翌日の花火大会の準備を進めている最中。対応を迫られる超進化研究所だが、四国にはシンカリオンＺが走行できる線路がない。果たして、Ｅ６こまちを大歩危に送り込む方法はあるのか……？

遠野で見つかった地下空間の調査のため、現地へ向かうタイジュと大石。お互いに読書好きということが分かり意気投合した二人は、これから行く岩手県が宮沢賢治のふるさとという話題で盛り上がる。 道中、新幹線の中でうたた寝したタイジュは、宮沢賢治の『銀河鉄道の夜』の光景によく似た夢を見る。すると、その夢に金色の髪をした不思議な少女が現れて、タイジュに何かを語りかけようとしてきた。

チームシンカリオンに新たな力が加わろうとしていた。その名も、Ｅ５はやぶさとドクターイエローによる「超Ｚ合体」。超進化研究所が総力をあげて開発した最高の機体性能を誇る。 しかし、「超Ｚ合体」を成功させるには、運転士であるシンとシマカゼの適合率が９６％以上、かつ二人の差が０．１％以内という厳しい条件をクリアする必要がある。シンとシマカゼは早速二人の息を合わせるための特訓を始めるが……？

シンとシマカゼが「超Ｚ合体」の特訓に励む一方で、北の地に戻ったソウギョクはまたしても宇宙に向けたあてのない定時通信を続けていた。誰からも返事がもらえず、定時通信をやめてしまおうと考えるソウギョク。だが、そんな彼の無線を北海道で聞いている一人の少女がいた。 彼女の名前は月野メーテル。「シンカリオンＺ Ｈ５はやぶさ」の運転士候補生である彼女は、とある人物に促されてソウギョクとの対話を試みようとする。

追い込まれたヴァルトムがテオティの王を手にかけて「王の力」を奪い取り、現場を目撃したセツラをさらって地球へと逃走した。それを知ったアブトは、セツラを救出するためにダークシンカリオンで地球に急行する。 その頃、日本では福岡県宝満山に落下した不自然な隕石のニュースが話題になっていた。現地の調査に赴いたヤマカサはそこでアブトの姿を見かけ、驚いて後を追おうとする。

東京駅中央迎撃システムのフィールド内で対峙するシンカリオンＺたちとダークシンカリオン。シンたちが必死で呼びかけるものの、様子がおかしいアブトは問答無用でダークシンカリオンを操り、襲いかかってくる。 戦いの中、怒りと無力感にのまれ、ついにトレランティアを爆発させるアブト。父・トコナミの祈りも虚しく、脅威の力を持つ「ダークシンカリオン デビルモード」が覚醒してしまう……！

もうすぐクリスマス。海外での仕事が一段落した父親が久しぶりに帰ってくるとあって、新多家ではシンを中心に入念なクリスマスパーティーの準備が進められていた。 そんな中、偶然アケノと再会したアユは、ジャーナリストになるという夢に向けたアドバイスをもらうべくアケノをお茶に誘う。だが、逆にアケノからシンカリオンＺの秘密について問い詰められてしまい……？

ある夜、メーテルが無線を聞いていると、不思議な音とともに正体不明の飛行物体が落下してきた。機関車のような外見をしたその飛行物体は、かつてシンカリオンが戦い、退けたはずの機械兵器・ヴァルドル。長い間宇宙をさ迷ってきたのか、車体はひどく劣化していた。 ヴァルドルが発し続ける不思議な音には何か意味があると考えるメーテル。シンとタイジュも応援のため、Ｅ５はやぶさとＥ７かがやきで北海道支部に向かう。

セツラからもたらされた情報によって、テオティの本拠地「ユゴスピア」が宇宙にあることが判明し、意気揚がるシンたち。ちょうどその時、かつて「シンカリオン Ｅ５はやぶさ」で日本を救った伝説の運転士・速杉ハヤトがイギリスから帰ってきた。 ハヤトに誘われ、セツラを連れて初詣に出向くシン、ハナビ、タイジュ。ところが、ハヤトの目的は普通の初詣とは少し違うようで……？

宇宙にあるテオティの本拠地に行けると聞き、鹿児島県の桜島へ向かうシンたち。そこには超進化研究所の実験線があり、シンカリオンＺを宇宙に打ち上げることができるのだという。 打ち上げタイミングは４６時間後。また、宇宙に運べるシンカリオンＺは一度で一編成だけだ。アブトと対話をするため、そしてテオティとの共存の道を探るため、打ち上げへのカウントダウンが始まる……！

ダークシンカリオンに敗れて宇宙を漂っていたＥ５はやぶさは、テオティの戦士たちに回収された。シンの無事を喜ぶ一方で、敵であるはずのテオティが助けてくれたことを不思議に思うヤマカサたち。そこに、アブトの父・トコナミが現れる。 なぜダークシンカリオンを作ったのかとトコナミを問い詰めるシン。トコナミはシンに一枚の写真を見せ、自分が地球で過ごした日々のことをシンに語り始める。

運転士たち、そしてテオティの人々が見守る中、激しくぶつかり合うＥ５はやぶさとダークシンカリオン デビルモード。アブトの思いを全て受け止めるため、シンは決死の戦い方を選択する。 その頃、地球から宇宙へ「ザイライナー Ｅ２３５ヤマノテ」が打ち上げられた。だが、ユゴスピアでザイライナーを起動することはできない。果たしてＺ合体はできるのか……！？

横川の自宅に帰ったアブトを待っていたのは、学校を欠席中に溜まった山積みの宿題だった。シンとスマットにも手伝ってもらい、猛烈な勢いで宿題をこなしていくアブト。彼らは夏休みの自由研究のテーマを見つけるため、碓氷峠鉄道文化むらへ向かう。 一方、大宮支部では回収したダークシンカリオンの解析が進められていた。解析の結果、ダークシンカリオンには恐るべき「回路」が組み込まれていることが判明し……！？

ある日、スマットを操作していたアブトが突然叫びだした。聞けば、スマットと運転士たちのＺギアには、訪れた駅を自動で記録する「シンカリゲッター」というアプリがインストールされていて、アブトがいない間に完全制覇目前になっているという。 残るは、アプト式の区間もある静岡県・大井川鐵道の各駅のみ。最後は自分の足で記録する、と意気込むアブトとともに、シンとスマットも現地への旅を楽しむ。

突如現れた謎の流動体によってカンナギが地下に飲み込まれ、言葉を失うシンたち。同じ頃、ヴァルトムの策略によってブラックストーンが一斉に破壊され、全国各地にも謎の流動体が出現していた。 ブラックスト－ンが封印していた破壊神・アラバキが復活してしまったのか？　飲み込まれたカンナギの安否は？　急変した事態に対応するため、シンカリオンＺ各機は全国各地に急行する。

禁断のテオティコードを使った者の宿命により、死ぬまで戦い続ける暴走状態と化したカンナギ。再び立ち向かうアブトだが、カンナギの力はダークシンカリオンアブソリュートをも圧倒する。 そして、その間にも全国各地に現れた謎の流動体が続々と富士山の地下に集結。とうとう全ての流動体がひとつになり、破壊神・アラバキが真の姿を取り戻してしまった……！

アラバキの弱点が塩であることを突き止めたシンたちは、富士山の地下で最後の決戦に挑む。かつてない敵からこの星を守るため、手を取り合う人類、キトラルザス、テオティ。すべての「レール」が繋がったとき、とっておきの切り札「ダブルＺ合体」が発動する！ シンカリオンＺ、最後の出発進行！