スペクターがクータに戻り、ピポトロンたちが姿を消してから数ヶ月が経ったある日。ピポサルが出現することもなくなって、カケルはハカセの研究所でのんびりと過ごしていた。だがサル警報が突如鳴る。何故？と訝るカケルたち。さっそくピポサルゲッチュに向かったカケルとナツミは西部劇の舞台ふうの町でピポトロンブラザーズと名乗る謎のサルと遭遇する。

ピポトロンブラザーズがお城の天守閣に現れた。ブラザーズの狙いは天守閣の屋根の上に鎮座している金のサルマタだ。猿飛サル率いるサルの影軍団を使って城の攻略に乗り出すレッドたち。ゲッチュに向かったカケルの前に忍者サルが立ち塞がった。サルの忍術に対抗するため、カケルもさまざまな術を繰り出すが……

ハカセの研究所にヒロキが訪ねて来た。ナツミとの再会に感激するヒロキだが、サル警報が鳴りヒロキはカケルと一緒にゲッチュに行かされてしまう。ピポサルたちが出現したのはサーカス団のテントの中だった。ピポトロンブラザーズは玉乗り用の玉を奪おうとするが、ピポサルたちはサーカスの技を披露するのに夢中になってしまう。

今日はスーパーの特売日、ということで、食材を買い込み料理の腕を奮おうと提案するナツミに戦々恐々のカケル。だがそのスーパーにエプロン姿の主婦サルたちが現れた。ピポトロンブラザーズは主婦サルに命じ、店内に潜んでいるピポエンジェルを捜索しようとする。だが主婦サルたちはレッドたちには目もくれず特売品の品定めやバナナの試食に没頭していた。

放課後の小学校にピポサルが現れた。居残り掃除で校内に残っていたカケルはハカセにゲットアミを転送してもらい、勝手知ったる学校内でピポサルゲッチュに励む。今回のピポエンジェルはカケルの持ち物に変身していると断定したピポトロンブラザーズは、カケルからピポエンジェルを奪う為カケルの弱点を探ろうとする。

はるばるエジプトにやって来たピポトロンブラザーズ。ピラミッドの中にピポエンジェルが眠っているというのだ。そこにロボットバトルツアーでエジプトを訪問中のハルカが現れ、ブラザーズの好きにはさせないと息巻く。カケルも駆けつけ、二人でピポサルゲッチュ。ブラザーズはミイラ男サルを使ってピラミッド内を探検させるが……

夜の美術館にピポトロンブラザーズが現れた。こんな遅い時間にピポサルゲッチュなんて、と気乗りしないカケル。だがハカセは美術館に張り巡らされた警戒網をくぐり抜け、ゲッチュ作戦を遂行するのじゃと熱く語りカケルとナツミをやる気にさせる。スパイ気取りで美術館へ潜入したカケルたちは美術品に紛れたピポサルをゲッチュしていく。

ニューヨークの街にピポトロンブラザーズが出現。目当てのピポエンジェルが地下に潜んでいるらしいということで、土木工事好きのピポサルを使って街を穴だらけにしてしまう。騒ぎの現場に向かったカケルとナツミはピポサルを追って穴を掘り始める。

念願のイカした車を手に入れて上機嫌のピポトロンブラザーズ。早速ドライブへと出かけるが、車のカーラジオから謎の声が聞こえ、カケル達に負けたままでもいいのか…とあおってきた。奮起したブラザーズはカリノシティへと繰り出し、カケルに挑戦状を叩き付ける。

ピポトロンブラザーズの挑戦を受け、サルルサーキットでのレース勝負に挑むことになったカケル達。レースに参加するのはブラザーズのほか、手足にタイヤをつけてマシンと化したピポサルたちだ。優勝を目指すぞと意気込むカケルだがコースのあちこちに仕掛けられた罠にはまり、スタート直後から波乱の予感…

コースは都市部へと移ってさらに白熱するピポサルたちとのレース！カケルのマシンはトラブルのため動かなくなり、カケルはコース途中にあるピットへと向かう。そこにはピポトロンブラザーズもいて、マシンのパワーアップに頭を悩ませていた。

レースは終盤へと差し掛かり、ピポサルレーサー、カケルのマシン、ヒロキのマシン、そしてピポトロンブラザーズの愛車・舞裸座亜（ぶらざあ）号は最後のサーキット周回コースを爆走していた。熱い勝負にハカセとチャルも盛り上がる。だが、レースの一部始終を見守る謎の生命体の存在があった。

復活したスペクターとの対決に備え、警戒を強めるカケルたち。その頃スペクターは「ビッグになれ」とピポトロンブラザーズをたきつけていた。その気になったレッドはビッグになるためのすごい作戦を思いつく。

ハカセの元助手・アキエの元で、サヤカとサトルの双子の姉弟もまたピポサルゲッチュを進めていた。一方ピポトロンブラザーズはアイドル歌手であるサヤカとユニットを組んでビッグへの道を目指そうとする。

カケルもナツミも出払った研究所にサル警報が鳴り響いた。ハカセは自ら出向いてピポサルゲッチュしようと張り切る。転送先ではピポサルたちとピポトロンブラザーズが餅つき大会の真っ最中だった。

ピポトロンブラザーズを追っていたカケルとナツミ。だがなぜかイエローがナツミに対して恋心を抱いてしまう。イエローの紳士的なアプローチにナツミは満更でもない様子。思いつめたヒロキはイエローに決闘を申し込む。

とある野球漫画に心を揺さぶられたレッドは、自分も野球で活躍し、ビッグな星になることを夢見てカケル達に挑戦状を送りつける。カケル、ナツミ、ヒロキ、ハルカの四人はピッチャーのレッド相手に勝負することに。楽勝だと高をくくるカケルだったが……

世界一のビジネスビルにピポサルが現れた。社長室を占拠して、これでビッグになったとご満悦のピポトロンブラザーズ。ゲッチュに向かったカケルとナツミは大量のサラリーマンサルとＯＬサルに行く手を阻まれる。

クータを連れて旅に出たナツミは旅先の平原で巨大な熱気球が浮かんでいるのを発見。だがそれはピポトロンブラザーズの仕業だった。気球に夢中になったクータは気球に乗り込みピポサルたちと一緒に空中散歩に行ってしまう。

南の海の無人島へ遊びに来たカケル達。島ではピポトロンブラザーズがピポサルの王様になるためさまざまな試練に挑戦、奮闘中だった。カケル達もその試練に参加し、レッドと張り合うことになる。

ピポトロンブラザーズはビッグになった証に、地球の頂上、すなわち北極点をめざすことにした。ピポサルたちを伴って極寒の地を行くブラザーズ。カケルとナツミはハカセに雪上車を用意してもらいブラザーズを追う。

世界中の人々がピポサルになるという怪事件が発生する。謎の光がどこからか照射され、その光を浴びた人間はピポサルになってしまうのだ。一方、スペクターに利用されていたと知ったピポトロンブラザーズはスペクターのアジトに乗り込む。

人間ピポサル化現象をとめるため、ヒロキとハルカは謎の光が発せられている場所に向かう。カケルはピポトロンブラザーズと共に事態の黒幕であるスペクターを探すが、手がかりは見つからない。

スペクターの計画は着々と進み、ピポサルになっていく世界中の人々。ハカセの分析で、スペクターは地球上ではなく、宇宙にいると特定された。だがカケル達には宇宙に行く手段は無い。打つ手は無いのかと途方にくれるカケル達だったが……

全人類ピポサル化完了まであとわずか。カケルはスペクターをとめるため宇宙ステーションへ潜入する。そんな中、ピポサル化の光はついにハカセの研究所にも押し寄せてしまった。ひとり残されたカケルはスペクターの元へと急ぐ。

カケルに野望を阻止されたスペクターは、この屈辱をはらさねば気持ちが収まらない、と地球に帰還するやいなや部下のウッキーファイブに命じてカケルを恥ずかしい目に合わせる作戦を開始すると宣言。そのころ、カケルたちはハイテクロボットバトル大会に出場するハルカを応援するためコロシアムに来ていた。

ハカセの研究所に大きな荷物が届いた。箱を開けると中からウッキーホワイトが出てきてチャルを機能停止し、ジテマくんを操作してハカセをどこかに転送してしまう。帰宅したカケル達は、研究所で待ち構えていたホワイトから事の顛末を聞き、愕然とする。

行方不明のハカセを心配するカケル達。そこにウッキーイエローが現れ、カケル達に料理対決を挑んできた。勝てばハカセの居所を教えてあげると言うウッキーイエロー。ここは自分の出番と手を挙げるナツミを止めようとするカケルだが……

アキエから新たな対ピポサル用メカ・ゲットヘルの設計図が届き、チャル達は早速制作にとりかかる。そんな中、ウッキーブルーがやって来た。ウッキーブルーは洞窟内でのトロッコレースをカケルとハルカに持ちかけてきた。

完成したハカセベースでハカセとクータ捜索の旅に出発したカケル達。だが、ハカセの居所と教えられた場所に行くとウッキーレッドがプロレスのリングを設営して待ち構えていた。リング上での格闘勝負をカケル達に強要するウッキーレッド。そこにピポトロンブラザーズが乱入してきた。

ハカセを捜す旅の途中で、カケルとナツミは些細なことでぶつかり合いケンカになってしまう。怒ってハカセベースを飛び出したナツミ。カケルはそんなナツミに反発し日頃の鬱憤をヒロキやハルカにぶつける。一方ウッキーブルーは罠を仕掛けてカケル達を待ち伏せしていた。

ハカセを捜して旅を続けるカケル達が辿り着いたのは古い学校だった。そこにいたのはウッキーホワイト。遊びで勝負ということで、独楽回し対決、お手玉対決、綾取り対決などが繰り広げられる。勝ち上がっていくカケル達に業を煮やしたウッキーホワイトは巨大なロボで対抗するのだが……

ウッキーピンクがアイドルオーディションでの勝負を仕掛けてきた。メイド服のチャルにライバル心を燃やしたウッキーピンクはチャルとのアイドル勝負に大奮闘。だがアンドロイドのチャルはどのテストもたやすくクリアしてチャルがアイドルに選ばれそうになる。

家事に勤しむカケルとヒロキの前にウッキーイエローがやって来た。ピポサルとの相撲勝負に勝てばハカセの居所を教えると言うウッキーイエロー。だが負けるとカケルはウッキーイエローのペットにされてしまうのだ。

テレビ局を乗っ取りカケル達へ新たな挑戦を仕掛けてきたウッキーレッド。一方、微妙な疎外感を感じていたハルカは単独でウッキーレッドとの対決を決意する。一人で来たハルカに、ウッキーレッドはリング上での恥ずかしい恰好勝負を要求してきた。

ついにピポパラダイス島へ到着したカケル達の前にウッキーピンクが現れた。要塞まで進むにはウッキーピンクを倒しゲートの鍵を手に入れなければならない。凶暴化したウッキーピンクのパワーに気圧されるカケル達だったが……

ピポパラダイス島のジャングルの中で道に迷ったカケル達。そこにウッキーブルーが現れた。身構えるカケル達だったが、ウッキーブルーはなぜかカケル達に案内役を申し出る。

スペクターの要塞を目指して進むカケル達の前にウッキーレッドが立ち塞がった。マッスル対決で正々堂々の勝負を望むウッキーレッド。先を急ぎたいカケル達はウッキーレッドを出し抜こうとするが、ウッキーレッドはしつこくさまざまな勝負を要求してきた。

スペクターの要塞に辿り着いたカケル達。焦ったスペクターは自分で作戦を立て、イエローとホワイトに遂行を命じる。スペクターの計画通り、順調に要塞内部へと進むカケル達。このままではスペクターの思う壺だと戦慄するハカセだが……

スペクターの罠にかかり、溶岩の上に作られたステージで立ち往生するカケル達。スペクターとカケルは溶岩上のステージで一騎討ちすることになる。果たして勝負の行方は……！？

サヤカを主人公にしたひどい出来のアニメが放送され、大憤慨のカケル達。サヤカのことを勝手にライバル視するウッキーピンクの仕業だった。カケルとナツミはサヤカと共にアニメスタジオに乗り込み、アニメ制作をやめさせようとするのだが……

インプリンティングマシンを発明したウッキーホワイトは効果をテストしようと街へ繰り出す。その光を浴びると、直後に見たものを親だと思い込み、後ろをついて行ってしまうのだ。現場に居合わせたカケルとヒロキもその光を浴びてしまい……

高原に遊びに来たカケル達。昼食は流し素麺だ。だが、素麺が一向に流れてこず、不審に思ったカケルたちが上流へ行ってみるとウッキーイエローが素麺を独り占めしていた。スペクターに命じられ、風流なものをさがしに来ているのだという。

手作りのタペストリーが欲しいと言い出すウッキーホワイト。スペクターからタペストリー制作を命じられたウッキーレッドは、乙女ピポサルたちが集うお花畑にやって来た。そこに駆けつけたカケルたちだったが、ナツミとハルカは乙女チックな雰囲気に感化されてしまう。

ジャングルの奥地に眠るといわれる秘宝を探し出す任務にはりきるウッキーブルーは冒険家ピポサルと共に秘境へと旅立つ。その頃、ハカセの研究所ではカケル達が集合し、ハカセの誕生日パーティーを開いていた。

ピポサルの町で、何者かに追われるピポトロンブラザーズ。追い詰められたピポトロンレッドは、悪の道に進むことを決意しある店へと乗り込む。そこに手下を率いたギャングサルが乱入してきた。

世界各地にピポサルが現れた。ゲッチュに向かったカケル達だったが、そこにウッキーレッドが立ち塞がる。ウッキーレッドにかまわず、ゲッチュしようとしたその時、地響きが起こり地中から巨大なマシーンが出現した。

宇宙空間に現れた超巨大なスペクターロボ。スペクターは次元転移マシーンの理論を応用した兵器で地球を宇宙のはてに吹き飛ばしてやると宣言する。戦慄するカケル達。ハカセは世界に散らばる各国のハカセの協力を得て、スペクターロボに対抗するためのハカセロボを作ることにした。

ハカセロボのパイロットとして搭乗訓練に励むカケル達。ハカセは「合体魂」が足りない、とカケル達を特訓する。一方、ウッキー５は世界各地で自分の趣味を追及していた。

地球上で対峙するハカセロボとスペクターロボ。そこにピポトロンブラザーズのロボが乱入してきた。勝負を仕切ってやると言うピポトロンレッドの提案に乗るハカセとスペクターだったが……

ジテマキャノンが完成し、勝ち誇るスペクター。カケルたちはスペクターの野望を阻止するため、心をひとつにしてスペクターロボに立ち向かう。宇宙空間で、超巨大ロボ同士の壮絶な戦いがはじまった。