世界各国で謎の組織による巨大ロボットの武力テロが多発し、その圧倒的な戦力で世界は混乱に陥っていた。その頃、南与那国島でダイビングインストラクターのアルバイトをしている草間大作は、不思議な少女ヴィーと出会う。その少女は「契約しても、大作は大作だよ…」という謎の言葉を残し、何処とも知れず去っていき…。

南与那国島の海底遺跡に忽然と現れた巨大ロボットはマッケンジーと彼女の所属機関「UNISOM」が、発見を待ち望んだGR-1だった。一方、世界のGRの動向を執拗に追い続けるニュースチャンネル「BFN」から大作の存在を秘匿したいと思ったマッケンジーの前に謎の組織「GRO」が轟然と襲いかかる…！

GR-1を嗅ぎ付けた謎の組織「GRO」により巨大ロボットGR-2が「UNISOM」に襲いかかる。最新兵器で迎撃するも、GR-2には効果が無く操縦者のいないGR-1は猛攻撃に晒された。成す術もない鋼鉄の巨神の危機に、大作とのシンクロが始まる。刹那、GR-1は超常的な力を発現、GR-2を一蹴して…。

「GRO」が送り込んだ、GR-8「ダコラー」の襲来により成す術のない「UNISOM」はGR-1を連れ去られてしまった。同じ頃、東京の大作は、GR-1の気配を失う。呆然と街を彷徨う大作の前に、再び現れたヴィー。そして大作の呼びかけにGR-1は応ずるものの「GRO」の魔の手は大作の身に及ぼうとする…！

GR-1と大作を管理下に置きたい「UNISOM」の計略は、大作の射殺場面を「BFN」によりTV中継させた。そして一方、「GRO」は大作を失ったGR-1を手中に収めようと新戦力を投入する。今、東京お台場を舞台に、GR-1と空中を飛翔する新GRであるGR-3の巨神同士の激戦がくり広げられる…!!

大空を飛翔するGR-3の巧みな空中戦術にGR-1は成す術も無く窮地に追い込まれる。その敗北感から失意の大作にテキサスは「GR-1を奪ったGROがその気になれば地球中の人間を殺してしまうことさえ可能だ」と教える。「GR-1は…人を、…殺さない!!」大作の決意がGR-1の新しい力を覚醒させる…。

大作はマッケンジーらとUNISOM研究施設のあるネバダに向かった。目的はGR-1の調査と大作の隔離監視にあった。マッケンジーはUNISOMの意向と自身の感情の狭間で悩み、大作に対し、任務以上の感情が芽生えるのを恐れ、冷たくふるまう。一方の大作は、監視役であるテキサスからヴィーの出生の秘密を知り…。

ネバダ基地で大作を待ち受けていたのは、今は破損して動けないGR-4と、「ディー」と呼ばれる「ヴィー」にそっくりの少女だった。新たなGR、そして「ディー」の存在に困惑する大作の前に「ヴィー」が現れ、GR同士の戦いを警告する。その頃、GROでは新たな力を覚醒させたGR-2が今、出撃しようとしていた…。

GROはネバダ基地を急襲した。空から来襲するGR-2を迎え撃つ大作とGR-1だが、パワーアップしたGR-2に苦戦。GR同士の戦いにUNISOMの面々は集中する。実はGROの真の狙いはGR-2を陽動にした、大作の捕獲作戦にあった。UNISOMの兵士は一人、また一人と敵に倒されていく…。

GROに拉致された大作は実戦部隊の指令官ホッジスと出会い、軍人らしい厳格な人柄の中に、人間らしさを発見する。一方、大作が不在のネバダ基地では、暴走しかねないGR-1を危惧すると共に、GR-4を運用するため、GR-1より指令中枢を抜き取り、破損していたGR-4に移植する作業が進められていた…。

大作はGRO本部でヴィーと出会う。彼女は固く心を閉ざしていた。その頃、UNISOMでは大作奪還の準備を進めていた。そこにはGR-4とオペレーターのテキサスの姿が。一方、BFNに不信のマリアはBFNとGROの関係を突き止めつつあった。そしてテキサスのGR-4は、ホッジスが駆るGR-5に戦いを挑む…。

ヴィーと脱出を図った大作は、BFNのジョニー・ソッコーと出会った。大作にBFNとGROの意外な真実を語るジョニー。脱出に成功した大作だが、突然ヴィーはGR-0に呼ばれていると語る。「GR同士が全て自滅した今、ゼロがこの星を滅ぼす…」この星の命運が尽きようとしている今、大作はGR-1の名を叫んだ…！

突如起こった海底地震。それは最終兵器GR-0の目覚めであった。ヴィーは大作の目の前で、全てを諦め、GR-0に取り込まれる。彼女を救いたい大作の想いは動かぬはずのGR-1を起動させるのだった。大作とGR-1の最後の戦いが始まる…！