千石大学の考古学者、柳生博士とその孫娘のナスティは碑文から世界の危機を予感していた。その頃、新宿に両親と買い物に来ていた少年山野純は、白虎を連れた真田遼と名乗る不思議な少年と出会う。虎を連れた少年の出現に騒然となる街を不可解な稲妻が襲い都市機能は麻痺し、人々はパニック状態に陥る。さらに妖邪兵が突如出現する。はぐれた両親を探し戦いに巻き込まれそうになった純を助けたのは、ニュースを見て駆けつけたナスティだった。遼はアンダーギア姿となり戦うも苦戦。そこへ羽柴当麻、秀麗黄、毛利伸、伊達征士の四人の仲間が駆けつける。五人のサムライトルーパー鎧擬亜をまとい妖邪兵に立ち向かうが、純とナスティが妖邪兵に捕まり窮地に陥ってしまう。

阿羅醐の牙城の出現により首都・東京の機能は停止し、新宿に取り残されたのはサムライトルーパーの五人と純とナスティのみ。仲間として名乗り合う一同のもとに、阿羅醐の四天王のひとり、鬼魔将・朱天が襲いかかってきた。サムライトルーパーたちは、純とナスティを守るために鎧擬亜で結界を張る。結界を保つためにアンダーギアで朱天と戦う五人は朱天の必殺技・紅雷閃により絶体絶命の危機に陥る。その時、どこからともなく飛来してきた謎の錫杖が、サムライトルーパーたちの結界を消滅させる。「こうなったら、もうやるまでだ」遼の決意とともに鎧をまとうトルーパーたちは、朱天に猛攻撃を仕掛ける。

阿羅醐の妖邪力から逃れるように、サムライトルーパーたちは光の玉となって飛び去った。新宿に取り残された純とナスティは遼の武器、烈火剣を発見、遼の連れていた白虎、白炎の誘導で遼のもとへ向かう。そんな二人に阿羅醐の命を受け妖邪兵軍団を率いた朱天が襲いかかるが、再び謎の錫杖に救われる。その頃、遼は富士の火口で目覚める。そこへ朱天が攻撃を仕掛けてきた。しかし、炎の属性を持つ烈火の鎧擬亜はマグマの熱を吸収してパワーアップしていた。朱天は一足遅れで到着した純とナスティをマグマの煮えたぎる火口に突き落とす。二人を助けるためには熱を帯びた熱い烈火の鎧を解除しなければならない。ためらうことなく武装を解除する遼。アンダーギアとなった遼は朱天の猛攻に窮地に追い込まれる。

遼たちは残りの四人を捜し出す手掛かりを求めてナスティの祖父・柳生博士がいる千石大学を目指す。しかし博士のところには既に妖邪の手が回っており、博士は毒魔将・那唖挫に操られ孫娘のナスティを手に掛けようとする。遼により正気には戻ったものの、毒に犯されていた博士は手がかりとなる５つの短歌をパソコンに呼び出し絶命してしまう。悲しみを堪えながら短歌の解読に取り組むナスティ。そこへ姿を表した那亜挫は蛇牙剣を操り情け容赦のない攻撃を仕掛けてくる。

柳生博士が残した短歌から光輪の征士が秋芳洞にいることを突き止めた遼たちは、さっそく山口県へと向かった。しかしその動きを監視していた那唖挫が秋芳洞の入り口で襲いかかる。那唖挫の毒で視力を失った遼は白炎に助けられ、鎧の共鳴だけを頼りに征士の居場所を探す。ようやく征士の封じられているすぐ近くまでたどり着いた時、ナスティと純を人質にした那唖挫が再び遼の前に現れ、目の見えない遼は絶体絶命のピンチに陥る。遼の叫びは光輪の征士を目覚めさせることができるのか。

残る短歌から残る二人の居所を突き止めた一同は二手に分かれ、遼と純と白炎は伸の眠る鳴門海峡へ、征士とナスティは秀の眠る大雪山に向かう。鳴門の渦の底に眠る伸を探す遼のもとに再び那唖挫の魔の手が迫る。武装して戦う遼だったが烈火の鎧は秋芳洞での那唖挫の毒と水圧により海の底に沈んでいく。深い眠りについていた伸を見つけた那唖挫に魚たちやシャチが立ち向かうが那亜挫の猛毒の前に次々と命を奪われて行く。遼の手から離れていた烈火剣が水滸の鎧に反応し、激しく共鳴を始め、ついに水滸の伸が覚醒する。那亜挫の行いに激怒した伸は二条槍で立ち向かう。

神々の山と呼ばれる北海道の大雪山へ秀の救出に向かった征士とナスティは激しい吹雪の中、山犬の群れに囲まれる。さらに迫り来る雪崩から辛くも逃れ秀が眠る大岩にたどり着いた二人に闇魔将・悪奴弥守が現れる。激しく剣を交える征士と悪奴弥守。征士は雷光斬で一刻も早く秀を覚醒させようとするが、雷光斬は未完成ゆえにうまく行かず、悪奴弥守に秀の眠る岩に剣を突き立てられてしまう。命ある悪奴弥守の剣はじわじわと秀の心臓めがけ進んでゆく。そして、征士とナスティは滝壺に突き落とされてしまう。

遼、征士、伸、秀の四人が復活した今、残る鎧戦士は天空の当麻だけだが、彼の眠る場所を示す歌の意味がわからぬままだ。当麻復活の前にサムライトルーパーを倒そうと幻魔将・螺呪羅は一同の集合場所に先回りし、遼と伸に当麻は天橋立にいると告げると姿を消した。駆けつけた遼と伸は妖邪兵につかまっている当麻を発見し救出しようとするが、螺呪羅の幻術により同士討ちとなってしまう。純からの伝言を聞き駆けつけた征士たちは倒れた二人を見つける。武装して戦う征士と秀にも螺呪羅は幻術を仕掛けてくる。遼と伸の傷を不審に思う征士に秀の金剛杖が容赦なく振り下ろされる。

当麻が衛星軌道上を漂っていることはわかったが、遼たちは助ける手段がない。ナスティの提案で、同じく居所を突き止めている阿羅醐の様子を探ろうと夜明けを待って偵察に行くことにしたが、遼と秀は逸る気持ちを抑えきれずに夜中に新宿へと先行してしまう。阿羅醐は地霊衆を呼び出し、妖邪弾を打ち上げて当麻を抹殺しようとする。遼たちの目の前で妖邪弾が打ち上げられるが、どこからともなく放たれた錫杖によって消滅。だがビルの屋上に第二の妖邪弾が出現。今度こそ妖邪弾を止めようとするようとする遼と秀を地霊衆の力を得た朱天が阻む。

遼の飛び乗った妖邪弾は確実に衛星軌道上の当麻を目指していた。このままでは遼も当麻も宇宙の塵となってしまう。勝利を確信する阿羅醐に朱天は遼を正々堂々と倒したいと申し出るが、「妖邪のいくさに清い戦いはない」と叱責される。遼は鎧の力を信じ双炎斬を放ち妖邪弾を破壊するも力尽きて眠りに落ちようとしていた。その時、鎧が呼びあう音に目覚めた当麻の射た矢が遼を引き寄せ、光となり地球へと向かう。征士、伸、秀が鎧の共鳴で二人の無事を感じたように、朱天もまた遼の帰還を感じていた。朱天は打倒烈火に燃え二人を迎え撃つ。