アニマルタウンで暮らすパピヨン犬のこむぎは、仲良しな飼い主の犬飼いろはとお 散歩に出かけます。家に戻ると、バレーボール部の助っ人をするため、あわてて飛び出していくいろは。そんないろはを、こむぎはさみしそうに見送ります。 再び帰ってきたいろはと広場に遊びに来たこむぎは、草むらに光る丸い石を見つけます。すると別の場所から、謎の生物・ガルガルがあらわれました。 子どもを逃がすためにガルガルをおびき寄せていたものの、転んでしまったいろはを助けようと飛び出していくこむぎ。その瞬間、草むらの小石が輝き、コンパクトに変化しました。コンパクトの力で人の姿になったこむぎは、さらにキュアワンダフルに変身し、闇に包まれたガルガルを開放しました。 ガルガルから羊のような姿に戻った動物を見守りながら、こむぎに声をかけるいろは。大喜びでいろはに抱きつく無邪気なこむぎと、人の姿になったこむぎにおどろくいろはの声が、街にこだますのでした。

キュアワンダフルが助けだしたのは、「動物の楽園」と呼ばれるニコガーデンで暮らしていた羊のメエメエでした。あるとき突然ニコガーデンが闇に包まれ、ガルガルになってしまったのだといいます。次の日、いろはの家にやってきた悟が河川敷にあらわれた謎の動物の噂を話していると、こむぎが新たなガルガルの気配を感じ取りました。 いろはとこむぎが再び河川敷にやってくると、ダチョウ型のガルガルがあばれまわっています。こむぎはすぐに変身しますが、足の速さではかないません。それでも必死に追いかけるワンダフルの姿を見ていたいろはは、やがていっしょにガルガルを止めようと走り出します。すると、新たなワンダフルパクトがあらわれ、いろははキュアフレンディへと変身しました。 協力してガルガルから元のダチョウの姿に戻しましたが、ダチョウはまだ苦しそうです。メエメエに相談したふたりは、ダチョウを休ませるためにニコガーデンへ向かうことにしました。

こむぎといろははメエメエに案内され、ニコガーデンへとやってきました。ふたりはメエメエから、ある日ニコガーデンが真っ暗になり、多くのニコアニマルたちが行方不明になってしまったことを聞き、仲間たちを助けてほしいと頼まれます。家に戻ると悟から色々と聞かれましたがプリキュアのことを何とか誤魔化しました。悟はその帰り道、林の中で謎の黒い卵を見つけます。 翌朝、「においでガルガルを探す」というこむぎのアイディアでガルガル探しを始めるこむぎといろは。同じ頃、悟が再び林にやってくると、卵は割れており、中からガルガルが現れます。 その場に駆けつけたこむぎといろはは、悟の目の前で変身し、悟からアドバイスをもらいながらガルガルを助けだしました。秘密がバレたことでメエメエに怒られましたが、悟が協力を申し出ると、話をちゃんと聞いてくれる！とよろこんで受け入れます。こむぎといろはも笑顔で新たな仲間をむかえるのでした。

今日は、まゆの母・すみれが営むプリティホリックの開店日。こむぎといろはは開店一番乗りを果たします。いろははすみれにメイク体験を勧められ、まゆが先生役をつとめてくれることになりました。他の人にメイクをするのは初めてで戸惑うまゆでしたが、よろこんでもらえたことで笑顔を見せます。しかし、お店からの帰り道、こむぎがガルガルの気配を感じ取りました。 森に駆けつけたものの、小柄ですばやいガルガルの動きに苦戦するワンダフルとフレンディ。鳥の羽音に驚いたガルガルは道に飛び出し、トラックとぶつかりそうになりますが、ワンダフルがトラックを受け止め、フレンディがガルガルを助け出します。安心したガルガルは、二人の優しさに包まれてニコアニマルの姿に戻ることができました。 その後、こむぎといろはは再びまゆの家を訪れ、友だちの印として猫のチャームがついたおそろいのお散歩バッグをプレゼントします。まゆはおどろきながらも、バッグを抱きしめてふたりを見送るのでした。

こむぎといろはは、ポメラニアンのポンと暮らしているえまという女の子に出会います。ポンはまだ子犬で、リードをつけるのをいやがっていました。いろはの父・剛から「リードは信頼の証」と教わるえまの様子を見ていたこむぎは、自分が子犬の頃を思い出し、いろはに感謝を伝えられるようになったことをよろこびます。 そんな中、海を凍り付かせる新たなガルガルがあらわれました。ワンダフルとフレンディのコンビネーションによってガルガルをとらえたものの、海へ落ちそうになるワンダフル。助けるために手を伸ばすフレンディでしたが僅かに手が届きません。その時、ワンダフルパクトからいつも使っているリードが現れて二人の手をつなぎ合わせます。そしてリードがフレンドリータクトへと変化しました。 タクトとキラリンウサギの力でガルガルを助け出したあと、自分がタクトを使えなかったことを思い出すこむぎでしたが、「これからもたくさんお散歩しよう」と差し出すいろはの手を笑顔でにぎり返すのでした。

キラリンペンギンはニコガーデンで元気を取りもどします。次の日、いつものリードがフレンドリータクトに変わったため、なくなったことに気づくこむぎといろは。父・剛が持っているリードを借りようとしますが、こむぎはいつものでないとイヤだ、と言い出し、お散歩は中止となりました。 そんな中、ガルガルの声を聞きつけて山中へ行き、ライオン型のガルガルと対峙しますが、おたけびを聞いたワンダフルは本能的におびえて立ちすくんでしまいます。フレンディは「下がってて」とワンダフルに注意を促しますが、言うことをききません。 ワンダフルをかばった結果、二人で相手の攻撃を受けてしまい、変身が解けてしまいます。ガルガルが突然苦しみ出し、去っていったおかげで助かりましたが、こむぎはいろはの言うことを聞かなかったことを怒られます。しかし、こむぎは一緒のことがしたいと言い争いになります。悟の仲裁でその場は収まりましたが、いろはの役に立てずに落ち込んだこむぎは、翌朝こっそりと家を出ていくのでした。

朝、ひとりで目を覚ましたこむぎは、海浜公園で悟と出会います。いろはと話すように悟に説得されるこむぎは悟と共にいろはの元に向かいます。一方、悟から「事情を聞くから」と言われ、家で待っていたいろはは、訪ねてきたまゆからこむぎ用のハーネスを贈られます。 いろはがこむぎを迎えに出たとき、ガルガルのおたけびが街にこだましました。 先にガルガルと対峙していたフレンディと合流するこむぎでしたが、やはりライオン型のガルガルを前に立ちすくんでしまいます。それでも自分がいろはに助けてもらったときのことを思い出し、ガルガルを助けるため変身すると、今度はワンダフルのもとにフレンドリータクトが出現しました。 いっしょに放った「フレンドリベラーレ」でガルガルを助けると、ふたりはすぐに家に帰ります。まゆがくれたハーネスをつけたこむぎと、新しいリードを手にしたいろはは、すっかり仲直りして、夕方のお散歩にでかけるのでした。

4月になり、まゆにとっては転入生としての初日がやってきました。緊張していたものの、いろはがユキやプリティホリックのことを話してくれたおかげで、自己紹介を乗り切ります。 一方、留守番をするこむぎは、いろはを学校まで迎えに行こうと人の姿となって家を飛び出します。いろはのにおいをたどり迷子になったこむぎは、プリティホリックの前でまどろんでいたユキを見つけるとじゃれついていきます。 放課後、たくさんの動物たちが過ごす飼育ゾーンをまゆに案内するいろは。悟といっしょに案内を終え、まゆと別れると、急に動物たちがざわめき出し、ガルガルがあらわれました。こむぎもその気配を感じ取り、学校に駆けつけます。 無事にガルガルを助けだしたあと、悟と3人の帰り道で「学校に行きたかった」と打ち明けるこむぎ。一方、先に家に帰ったまゆは、いろはのおかげで学校が楽しかったことをユキに語りかけ、ユキもほほえみながら耳をかたむけるのでした。

ニコダイヤの力によって、こむぎも学校に通えることになりました。メエメエからそのことを聞いたこむぎは制服に着替え、いろはと登校します。 教室に向かう途中、サッカー部の朝練を見かけたこむぎは、ボールめがけて駆け出していき、見事にシュートされたボールをキャッチします。すると朝礼後にシュートを止められたサッカー部の猪狩勝があらわれ、勝負を申し込まれました。 体育の授業で猪狩との勝負に勝ち、人気者になったこむぎ。ところがお昼休みにお弁当を食べて眠くなり、犬の姿に戻ってしまいます。いろはと悟はあわてて飼育スペースにこむぎを連れ出しますが、そばでは猪狩がガルガルの卵を頭に乗せてランニングをしていました。 卵からはアヒル型のガルガルがあらわれましたが、ワンダフルとフレンディは、悟のアドバイスを受けて助け出すことに成功します。登校初日を終えたこむぎは、勉強もがんばらないといけないよ、といういろはの言葉を受け止め、笑顔でうなずくのでした。

母のすみれから新商品のアイデアを求められ、悩んでいたまゆは、泥だらけのこむぎを見て、ユキと初めて出会ったときのことを思い出します。 写真家の父・貴行について山村の古民家にやってきた小学生時代のまゆは、裏庭で黒く汚れたユキを見つけました。毎日様子を見に行くようになりますが、やがて家に帰る日がやってきます。ユキのことが気になりつつも車に乗ろうとしたそのとき、まゆを呼ぶようなユキの鳴き声が聞こえてきました。 それから一緒に暮らすようになり、キレイな白猫になったユキに手作りのチャームをプレゼントしてよろこんでくれたことを思い出して、デザインを考え始めます。 数日後、プリティホリックにはまゆがデザインした白猫型のコンパクトが並びます。お客さんたちに大好評な様子でホッとするまゆ。そしてユキの首輪チャームもコンパクトとお揃いになっており、笑顔を一番見たかったと言いながらユキを抱き上げてお互いに微笑むのでした。

学校で「見晴山に謎の巨大生物が出る」という噂を聞き、調べにやってきたこむぎたち。山頂にたどり着いてもガルガルの姿は見当たりませんが、ふもとから離れるにつれ動物たちの姿を見かけなくなったことに気づき、近くに隠れているはず、とあたりを探索します。草むらをかき分け、ようやくガルガルの卵の殻を発見すると、その近くの木の上には、「熊棚」という、クマがエサを食べる場所がありました。 熊棚からあらわれたクマ型のガルガルは、強力なパワーでワンダフルとフレンディにせまります。しかし額の宝石についた傷の影響で攻撃が定まらず、そのスキをついたふたりのフレンドリータクトの光によって、もとの姿に戻ることができました。 その後、ニコガーデンを訪れたこむぎたちは、キラリンベアーから「もうひとりのプリキュア」のことを聞かされます。こむぎといろはは「プリキュアはふたりしかいないはずなのに」と不思議に思いながら、首をかしげるのでした。

まゆに「気づくとユキがどこにもいないときがある」と相談されたいろはは、明日の休日に確かめてみよう、と思い立ちます。 こむぎといっしょにまゆの家にやってきたいろはは、見守りカメラをセットし、ユキの様子を確認します。まゆの部屋で眠っていたユキでしたが、いろはとまゆの元にやってくるといろはのことをなぜかジッとみつめてからすぐに部屋へ戻っていきます。するとそのとき、ガルガルの気配を感じたこむぎが飛び起きました。 飛び出していったこむぎといろはを追って外に出るまゆでしたが、近くにいたガルガルにおそわれてしまいます。しかし、突然あらわれた謎のプリキュアが追い払ってくれました。一方、ようやくガルガルを見つけたワンダフルとフレンディは謎のプリキュアがガルガルを攻撃するのを見て、止めに入ります。 ガルガルを助けた後にフレンディは謎のプリキュアを呼び止めます。しかし彼女は「キュアニャミー」と名乗ると、すぐに姿を消してしまいました。

キュアニャミーの目的を聞きたい、と思ったこむぎといろはは、悟と3人でニャミーを探し始めます。街中を探しまわるうち、プリティホリックの常連のおばさんが持っていたコンパクトから、こむぎがニャミーのにおいをかぎつけました。 コンパクトが売られているプリティホリックにやってきたものの、すみれはニャミーのことを知らないようでした。こむぎはお店の外にいたユキに駆け寄り、においをたしかめますが、おなかが鳴ってしまい、すぐにいろはといっしょに戻ります。 その帰り道、こむぎがガルガルの気配に気づきます。山に駆けつけるとニャミーがガルガルとたたかっており、まゆもニャミーに会えるかもと考えてその場にやってきていました。まゆを助けたニャミーはやがて去っていきますが、キラリンベアーの協力のおかげで、ガルガルを元の姿に戻すことができました。 家に戻ったまゆは、ユキをなでながらニャミーのことを話します。しかしユキは、まゆに背を向けてじっと丸まっていました。

獣医であるいろはの母・陽子から「疲れがたまっているみたい」という診察結果を聞いてひと安心するもいまだ不安なまゆは、いろはの提案でユキと共にいろはの家で一晩いっしょに過ごすことになりました。 早朝、ガルガルの気配に気づいたこむぎが飛び起きます。いろははまゆに「戻ったら説明する」と言い残して家を抜け出しますが、まゆもすぐにあとを追いかけます。ふたりを追ってきたまゆは、先に着いていた悟といっしょに、こむぎといろはが変身する様子を目にします。ワンダフルとフレンディがガルガルを元の姿に戻すと、まゆは感激しながらふたりを出迎え、これからは協力する、と約束してくれました。家に戻ってきたこむぎたちは、今回はあらわれなかったニャミーのことを思い出します。しかしお互い正体を知らないことがわかり、まゆは残念そうにユキを抱き上げるのでした。

ニコガーデンで朝の準備をしていたメエメエのもとにまゆを連れてきたこむぎたちは、メエメエの仕事を手伝いながら、まゆにニコガーデンを案内することになりました。 キラリンペンギンの家の庭の手入れを終え、次にこむぎたちはキラリンライオンの家に向かいます。キラリンライオンはキラリンベアーと荷物を運んでいたので手伝おうとしたところ「ここは大丈夫」と言われたため、不思議に思いながらも次の仕事に向かいました。 こむぎたちが仕事を終えると、アニマルタウンにガルガルがあらわれた、という知らせが入ります。いつも以上に張り切ったメエメエの協力もあってキラリンコジカを元の姿に戻し、ニコガーデンへ戻ってきたこむぎたちを待っていたのは、キラリンアニマルたちがプリキュアのために開いてくれたパーティでした。自分のためにパーティを準備してくれていると思っていたメエメエは落ち込みますが、悟の言葉で気を取り直し、みんなとパーティを楽しむのでした。

こむぎたちのクラスで「鏡石が光っていた」という噂が流れていました。こむぎが「いろはと話せるように鏡石にお願いした」という話も聞いたいろはと悟は、こむぎがしゃべれるようになったことやプリキュアの謎を解くカギが鏡石にあると考えます。 放課後、家に戻ってきたこむぎたちは、「いろはの両親にニコガーデンやキラリンアニマルたちのことを打ち明けていいか」とメエメエに相談しますが、その最中、犬の姿のこむぎが話をしているところを見つかってしまいました。しかしいろはの両親はおどろかず、「鏡石に願えば願いがかなう」という言い伝えがどのように生まれたのかを教えてくれます。その話が終わった頃、街にガルガルがあらわれました。メエメエからこむぎたちが人助けならぬ「動物助け」をしていると知った両親は、ガルガルを助けて帰ってきたこむぎたちを感激しながら迎えます。両親とこむぎが仲よく話している姿を見たいろはは、その様子を笑顔で眺めるのでした。

アニマルタウンでは動物の赤ちゃんがたくさん生まれるシーズンがやってきました。まゆはいろはに誘われ、こむぎ、悟といっしょに「赤ちゃんツアー」に出かけます。街をめぐりながら動物の赤ちゃんと出会ったあと、公園でお昼ごはんを食べていると、こむぎがガルガルの出現に気づきました。 こむぎといろは道路にあらわれたガルガルのもとに駆けつけ、変身して立ち向かいますが、通りかかっていたカルガモの母子が巻き込まれてしまいまいました。母子を助けようとしてガルガルに狙われるまゆでしたが、そこにユキが助けにあらわれました。さらにユキはキュアニャミーに変身し、ガルガルを追い込んでいきますが、まゆが追いかけてくると、彼女だけを連れて去っていきます。 ワンダフルとフレンディがガルガルをもとの姿に戻したあと、公園でまゆ、ユキと再会するこむぎたちでしたが、ユキはこむぎたちに「これ以上、まゆに関わらないで」と冷たく告げるのでした。

まゆを連れ帰ったユキは、まゆにプリキュアに変身できるようになったいきさつを打ち明けました。しかし、こむぎたちに協力する気はないと告げ、こむぎたちには関わらないようにと言い聞かせます。翌日、下校中にこむぎがガルガルの気配を感じとると、すぐにユキがまゆのもとにあらわれまゆを連れて行きますが、いろはは笑顔でその姿を見送ります。 ワンダフルとフレンディはガルガルが掘ったトンネルに入り、後を追いかけます。やがてガルガルがプリティホリックの近くに出現すると、ユキはまゆを部屋に置いてガルガルのところへ飛び出していきます。 ニャミーに追い詰められるガルガルでしたが、ワンダフルとフレンディが止めに入ると、再びトンネルに潜って逃げていきます。そこに、ユキを追いかけてきたまゆもやってきました。こむぎたちに関わらないよう、重ねて言うユキでしたが、まゆは「勝手に決めないで！」と言い返します。それは、まゆ自身もびっくりするくらい強い口調でした。

プリティホリックの品出しを手伝うまゆ。すみれに「ユキに嫌われたかも」と打ち明けると「それでも会いたいんでしょ？」と仲直りしたい気持ちを後押しされます。 一方、こむぎたちはまゆの部屋から去ってしまったユキと出会いますが、そこに以前、逃がしてしまったガルガルがあらわれました。ガルガルは黒いオーラを放ち、プリキュアたちを小さくしてしまいます。 フレンディとワンダフルを吹き飛ばし、さらにニャミーにせまるガルガル。するとまゆが飛び出してきて、ニャミーを助け出します。ユキを守りたい、とまゆが想いを言葉にすると、かばんの中のコンパクトが輝き出し、まゆは新たなプリキュア・キュアリリアンへと変身しました。 無事にガルガルを助けだしたあと、ユキはまゆに「ずっといっしょにいたい」と気持ちを伝え、ふたりは仲直りします。まゆに抱きしめられたユキは、猫の姿に戻り、お互いに頬を寄せ合うのでした。

みんなとニコガーデンを訪れ、メエメエから協力をお願いされるユキ。しかしあくまでまゆを守るためにプリキュアをやろうとするユキは、ひとりでその場を去っていきます。 キラリンコジカの話を聞いていたユキでしたが、結局、新たなプリキュアを歓迎するパーティーに参加させられてしまいました。ガーデンから戻ってからもまゆに説得されますが、その最中、街にガルガルがあらわれ、まゆは駆け出していきます。 あらわれたキツネ型のガルガルはすばしっこく逃げ回り、苦戦するプリキュアたち。しかし、遅れてやってきたニャミーがリリアンと力を合わせるうち、ふたりのコンパクトがアミティーリボンタンバリンへと変化し、新たな浄化技によってガルガルをもとの姿に戻すことができました。 プリキュアとして行動を共にすることにしたユキでしたが、ひとつ条件を出します。それはこむぎのように、自分もまゆと同じ学校に通わせて、というものでした。

こむぎに続いて転校生として学校に通い始めるユキ。みんなでその日の家庭科の課題だったハンカチの刺繍に取り組んでいる最中、ユキは、こむぎといろはを連れ出します。そして以前、まゆが友達に誤解されてしまったことを打ち明け、「いずれ傷つけるなら、最初から近づかないでほしい」と伝えますが、こむぎといろはは「たとえケンカをすることがあっても、ユキやまゆと仲良くしたい」と答えます。 こむぎたちが次の授業を受けていると、運動場にガルガルがあらわれました。パンダ型のガルガルは学校じゅうの人々を眠らせてしまいますが、こむぎにはその能力が通用しません。おかげでいろはたちは目を覚まし、キラリンパンダを助けることができました。 放課後、こむぎたちは、完成したハンカチを交換しあいます。こむぎが刺繍したハンカチを見たユキは思わず笑ってしまいますが、その打ち解けた様子を見て、いろはとまゆも笑顔を浮かべるのでした。

知り合いのドッグトレーナーの犬束とボーダー・コリーのウィットに会ったこむぎたちは、「アジリティ」というドッグスポーツに参加します。 次々と障害物をクリアする犬束とウィットに続いて挑戦するこむぎでしたが、ルールがよくわからず、ダッシュで駆け抜けてしまいます。しかし犬束は「こむぎには素質がある」といろはにアドバイスを送ってくれました。 犬束が帰ったあと、こむぎたちが再びコースに挑もうとしていると、近くの草むらからガルガルがあらわれます。ほおぶくろから次々に弾をうち出してくるリス型のガルガルに苦戦するプリキュアたちでしたが、アジリティの経験をいかしたワンダフルとフレンディのコンビネーションのおかげで、元の姿に戻すことができました。 帰り道、アジリティ中に考えた「わんだふるご～！」のかけ声とともに走り出すこむぎ。見ているだけのユキをよそに、こむぎは何度もかけ声をあげ、楽しそうに走り去っていくのでした。

お昼寝中の夢の中で、悲しげな狼の遠吠えを聞くこむぎ。この日は七夕のお祭り。目をさましたこむぎは浴衣に着替え、いろはと出かけます。ユキやまゆ、悟とも合流し、鏡石神社にやってきますが、短冊にどんな願い事を書けばいいのかわかりません。 神社の奥で、「山奥の遠吠神社には狼の石像がある」と教わるこむぎたち。かつて街のそばにはニホンオオカミが住んでいて、よく遠吠えが聞こえてきたのだといいます。やがて夜になり、ライトアップされた鏡石に歓声があがる中、ようやく短冊に願い事を書き込んだこむぎでしたが、そのとき、夜空に白鳥型のガルガルがあらわれました。 湖のほとりまでやってきたプリキュアたちは、ニャミーのアイデアでガルガルの動きを止め、元の姿に戻すことに成功します。ついに9名のキラリンアニマルが揃ったことをよろこぶみんなの笑顔を前に、こむぎは短冊に書いた「みんななかよし！」の願いを込めて、星空にさけぶのでした。

ニコガーデンにはキラリンアニマルがすべて戻り、ニコダイヤにも輝きが戻りました。その光が広がる中、ツノのついた卵があらわれます。それはガーデンの創造主・ニコの卵でした。 その日の夜中、いろはは突然のまぶしい光で目を覚まします。気づくと、布団の上にニコガーデンにいるはずのニコの卵がありました。それを知ったメエメエは、柵のあるベッドに卵を固定しますが、卵は再びいろはの家にやってきます。結局、卵はいろはの家で育てることに。そのとき、街にガルガルがあらわれました。 鉄塔の上から次々に柱を投げ下ろすゴリラ型のガルガルでしたが、ガーデンに残してきた子ゴリラとの思い出の枝を見ると動きが止まり、プリキュアたちのおかげでもとの姿に戻ることができました。 ガーデンに戻り、親子の再会をよろこぶこむぎたち。それを見たメエメエはやはり自分で育てたい、と再び卵を持ち帰りますが、やはり卵はいろはの家に戻ってきてしまうのでした。

こむぎたちは夏休みの自由研究のため、ウミガメの産卵地であるアニマルタウンのビーチにやってきます。 しかし、ウミガメが卵を産むのは夜……と悟が解説すると、こむぎといっしょに水着姿になって海へ駆け出していくいろは。まゆもユキの分まで水着を用意していて、みんなで夜まで海で遊ぶことになりました。ところがその後、昼食を食べていると、ビーチにウミガメ型のガルガルがあらわれます。 ガルガルを落ち着かせようとリリアンが甲羅に張り付きますが、ガルガルは激しく抵抗し、海へと飛び込んでしまいました。キラリンコジカの力を借りて小島に飛び移り、ガルガルにせまるワンダフルたち。小島にはウミガメの卵が産みつけられていましたが、プリキュアたちは協力して卵を守り、ガルガルを元の姿へと戻します。 夜になり、みんなで卵の様子を確認していると、新たなウミガメが小島にやってきます。こむぎたちは感激しながらウミガメの産卵を見守るのでした。

いつものように朝のお散歩に出かけたものの、暑さのせいで足どりの重いこむぎといろは。同じ頃、買い物に出かけたユキとまゆも、やはり暑さでまいっていました。そんな4人は、ちょうど打ち水をしていた悟の家の前で顔を合わせます。 こむぎたちは悟の家で、冷房の効いた部屋で元気を取り戻します。お昼ごはんをごちそうになり、悟の家を出ようとしたとき、街にガルガルがあらわれました。 息を切らせながら駆けつけたこむぎたちの前では、ラクダ型のガルガルがあばれていました。暑さのせいでいつもの力が出せないプリキュアでしたが、リリアンがキラリンペンギンの力を借りて辺りを氷で包みこみ、ガルガルを元の姿に戻すことに成功します。 次の日、こむぎといろはは、早朝からお散歩に出かけます。保冷剤やお水もたくさん持って、ふたりはまだお日さまがのぼる前の涼しい時間帯の街を元気いっぱいに駆け回るのでした。

アニマルタウンで「ツチノコ大捜索大会」が開催されるこの日、こむぎたちも大会に参加します。山はたくさん参加者でにぎわいますが、なかなか手がかりはつかめません。やがてお昼になり、メエメエがニコの卵の様子を見にやってきます。ところが話の最中、メエメエが卵を落とし、卵は穴の中に入ってしまいました。 キラリンハムスターの力を借りて小さくなったプリキュアたちは、飛び込んだ穴の中でニコの卵を見つけます。しかし近くにはガルガルの卵もあり、ツチノコ型のガルガルがあらわれました。ガルガルの力でプリキュアたちは次々と石にされてしまいますが、ヘビ似たツチノコをこわがっていたニャミーが勇気をふりしぼり、悟の協力もあってガルガルを元の姿に戻すことができました。 大会が終わり、けっきょく野生のツチノコは見つからなかった……はずなのですが、茂みにツチノコらしき生き物の尻尾を見かけたユキは、青ざめて叫び声をあげるのでした。

こむぎたちのクラスメイトの大熊は、家の牧場の手伝いをしていました。そんな大熊の家に遊びに来たこむぎたち。さらにメエメエもやってきますが、大熊に群れからはぐれた羊だと思われ、連れ去られてしまいます。 スタンプラリーを集めながら、牛舎で乳搾り体験をしたり、アルパカや子ブタ、ウマとふれあったこむぎたちが次に訪れたのは、シープドッグショーでした。牧羊犬に誘導され、羊小屋に駆け戻っていく羊たち。その中には、メエメエの姿もありました。 なんとかこむぎたちと再会し、大変な目にあったと話しながらも、楽しそうなニコの卵の様子を見て気を取り直すメエメエ。しかしそのとき、牧場にガルガルがあらわれます。 プリキュアたちは子牛を追いかけてきた大熊を守り、協力してアルパカ型のガルガルを元の姿に戻します。スタンプを集めた記念品として動物たちのシールをプレゼントしてくれた大熊は、笑顔で手を振って牛舎に戻っていくのでした。

ニコの卵にヒビが入っているのを見つけたこむぎといろはは、卵をドッグランに移し、みんなと見守ります。やがてまばゆい光とともに卵が割れて、中から小さなユニコーンの姿をしたニコがあらわれました。 ニコガーデンに戻ってきたニコは、ガーデンに異変が起きたときのことを話し始めます。アニマルたちをガルガルに変えたのは、「ガオウ」という、オオカミたちのリーダーでした。その話の途中、ニコはガオウの気配を察知します。 アニマルタウンに戻ってきたこむぎたちの前に、ガオウの手下であるトラメとザクロがあらわれます。トラメは黒い卵を取り出し、ガルガルよりも強力なガオガオーンを呼び出しました。変身して立ち向かうプリキュアたちでしたが、4体に分裂したガオガオーンから激しい攻撃を受け、変身が解けてしまいます。 やがてトラメとザクロはガオウに呼ばれ、帰っていきます。しかしこむぎたちはうなだれ、立ち上がることができないままでした。

ガオガオーンたちは夜が明けてもあばれまわり、アニマルタウンには外出禁止令が出されていました。落ち込んでいたいろはでしたが、こむぎに元気づけられ、悟からガオガオーンの位置を知らされると、ふたりで飛び出していきます。まゆもユキの言葉で立ち直り、ともに街の中心へと向かいます。 4人で共に変身し、協力しながら立ち向かうものの、ガオガオーンに圧倒されるプリキュアたち。やがてニコがあらわれ、自らたたかうためにプリキュアの力を取り上げようとしますが、メエメエが説得し、プリキュアたちは再び立ち上がります。その心にこたえるかのようにキラリンアニマルやニコアニマルたちも力を貸し、新たに発動した「ダイヤモンドリボンキャッスル」によって、ガオガオーンを元の姿に戻すことができました。 新しい力に興奮するこむぎたち。ニコはアニマルタウンにとどまることを決め、こむぎたちにあらためて「よろしく」と伝えるのでした。

まゆは、すみれに勧められてユキの写真を「キュアスタ」に投稿し始めます。投稿はすぐに街じゅうの噂になり、ユキを目当てにやってくるお客さんも増えてきました。そんな中、まゆが転校してくる前の学校の友達だった、知覧友真もその投稿を目にします。 チンチラのこてつを診てもらうため、いろはの家を訪れた友真は、いろはとまゆが知り合いだと知ると、仲直りしようとまゆに会いに行きます。しかしテラスにいたまゆは、作業に夢中で友真の声に気づきません。ユキに知らされ、急いで友真を追うまゆでしたが、街にガオガオーンがあらわれます。 街であばれていたのは、こてつが姿を変えたガオガオーンでしたが、リリアンが動きを止めてチャンスを作り、無事に元の姿に戻すことができました。 こてつを連れた友真と再会したまゆは、みんなが見守る中、涙ぐみながらおたがいの気持ちを受け止め、仲直りを果たすのでした。

いろはは、こむぎやみんなをさそってアニマルタウンの動物園「ふれあいパーク」を訪れます。パークには、いろはが幼い頃から仲良くしている「推しアニマル」がいました。 園内では動物たちが間近に歩き回っている様子に驚くこむぎたち。やがてサファリゾーンにたどり着くと、そこにはゾウの群れがおり、いろはが幼い頃から仲良くしている「さくら」もその一員でした。 その後、みんなで広場でお昼 を食べていると、お客さんや動物たちが逃げまどい始めます。サファリゾーンでは、ガオガオーンにされたさくらがあばれていました。 苦戦するプリキュアでしたが、やがて動物たちがガオガオーンを止めようと集まってきます。そしてフレンディがさくらの心を受け止めたことで、ガオガオーンを元の姿に戻すことができました。 元どおりになったパークで、みんなの「推し」になったさくらとふれあういろはは、「これからもずっと大好きだよ」と笑顔をこぼすのでした。

いろはの家には、剛のトリミングや動物についての相談のため、いろいろなお客さんが訪れます。順番がまわってきたシーズーのモカを「スマイルボイス」呼び込む剛でしたが、モカがドッグランでの遊びに夢中なのを見ると、こむぎといっしょにモカと遊び始めました。一方、大福を連れた悟は、先に訪れていたユキ、まゆといろはの部屋に上がり込み、陽子からトリマーを目指していた頃の剛のことを教えてもらいます。 ようやくモカのトリミングが始まろうとした頃、街にガオガオーンがあらわれました。なかなかブタのガオガオーンを捕まえられないプリキュアでしたが、剛の「スマイルボイス」をお手本に河川敷の泥たまりに誘い出し、無事に元の姿に戻すことができました。 こむぎたちが家に戻ると、モカは剛の手でピカピカにトリミングされていました。それを見たこむぎとユキはブラッシングをおねだりし、大福も加えた3組の楽しいブラッシングタイムが始まるのでした。

アニマルタウンで開催される写真展のため、まゆの父・貴行が帰ってきました。まゆはギャラリーで受付の手伝いをしますが、ユキは「今日はひとりで過ごしたい」と人間の姿で街に繰り出します。 カフェや映画館で過ごした後、ユキが公園のベンチで休んでいると、子猫の鳴き声が聞こえてきました。迷子の子猫を助けたユキは、公園の入口でネコの集会を見かけたことを思い出し、ネコの姿になって話しかけます。すぐに母ネコが進み出て、母子は再会することができました。そのまま猫集会に参加していると、そこにザクロがあらわれ、ボスネコをガオガオーンに変えてしまいました。 仲間のネコたちが見守る中、公園に駆けつけたこむぎたちとともに変身して立ち向かうニャミー。リリアンのアイデアで猫じゃらしに化けてチャンスを作ることで、ガオガオーンを元の姿に戻すことができました。 その夜、ユキにネコの友達がいたことにおどろいたまゆは、ユキにネコ集会のことを教えて、とせがむのでした。

ある日、悟は学校で女子生徒に告白される姿をユキとまゆに見られてしまいます。ずっといろはへの気持ちを打ち明けずにいる悟でしたが、放課後、急いで帰ろうとするいろはから「ケイジくんが家に来る」と聞かされます。 ケイジのことを「大好き」と言ういろはにショックを受ける悟でしたが、いろはの家に来てみると、「ケイジくん」はいろはの知り合いが飼い主の嘱託警察犬だとわかります。帰り道、悟はユキ、まゆと共にニコガーデンに立ち寄り、メエメエからアニマルたちの求愛行動を教わることに。その間にアニマルタウンではトラメがガオガオーンを放ちます。 プリキュアたちはカンガルー型ガオガオーンのパンチ力に苦戦するものの、悟のアドバイスのおかげで、ガオガオーンをもとの姿に戻すことに成功します。みんなの変身が解けたあと、悟はいろはを見つめるものの、何も言わずに帰ろうとしますが、メエメエがうっかり悟の気持ちを明かしてしまいました。

いろはに自分の気持ちを伝えた悟でしたが、いろははおどろきのあまり走り去ってしまいました。自宅に帰ったいろはは、追いかけてきてくれたまゆから「ずっと悟はいろはのことが好きだった」と聞かされ、さらにおどろきます。 翌朝、学校で悟はいつものようにあいさつを交わし、「昨日言ったことは忘れて」と声をかけてきました。午後になり、ユキに「あなたの気持ちも伝えたら」と言われるいろはでしたが、そのとき、校庭にザクロの放ったトビ型のガオガオーンがあらわれました。 悟をつかまえ、ガオガオーンに乗って飛び回るザクロ。フレンディはキラリンスワンやプリキュアたちの力を借りて悟を助け出し、ガオガオーンをもとの姿に戻します。 悟の無事をたしかめたいろはは、悟にいつもの「ワンダフル」とは違う、心の中の「特別なワンダフル」を伝えます。悟もいろはに「ワンダフル」な気持ちを伝え、思いが通じ合ったふたりは、いっしょに笑顔を浮かべるのでした。

いろはと悟は初デートのため、鏡石の前で待ち合わせをします。通りかかったユキとまゆは、こむぎと大福もいっしょなことにおどろきますが、さらにメエメエとニコもやってきました。こむぎはユキとまゆに、大福はメエメエとニコがあずかることになったものの、悟をひとりじめされたくないメエメエは、こっそりふたりの後を追跡します。 最初はぎこちなかったものの、街を歩きまわるうちに緊張が解け、いつもと変わらない様子を取り戻すいろはと悟。一方、ユキとまゆはショッピングモールでメエメエを捕まえますが、そこにいたトラメがガオガオーンを放ちました。 まゆはいろはと悟を気づかい、3人で立ち向かおうとしますが、すぐにふたりも駆けつけ、みんなで協力してガオガオーンを助けます。その帰り道、いろはは悟に「名前で呼んでほしい」とお願いをします。「いろはちゃん」「悟くん」と呼びあったふたりは、手をつないで夕暮れの道を歩いていくのでした。

動物を預かるボランティア活動をしている女性から「こむぎが2年前に行方不明になった『マロンちゃん』にそっくり」と聞かされたいろはは、「前の家族に会いに行こう」とこむぎに呼びかけ、とある老人ホームを訪れます。 ふたりがホームで出会った栗原というおじいさんは、優しい笑顔で「大きくなったね」とこむぎに話しかけてきました。とまどっていたものの、やがて小さな頃の記憶を思い出していくこむぎ。その姿を目にしたいろはは、「こむぎとずっといっしょにいたい」と栗原にお願いします。しかしそこに、トラメの放ったガオガオーンがあらわれました。 近くで見守っていたユキやまゆ、悟と協力してガオガオーンを助け出したあと、再び栗原と話をするこむぎといろは。人間の姿のまま抱きついてきたこむぎから「マロン」の心を感じた栗原は、いろはのお願いをこころよく受け入れます。その返事を聞いたふたりは、笑顔でお互いの手を固く握りしめるのでした。

ハロウィンを迎え、アニマルタウンでは仮装した人や動物たちが行き交います。いろはの家にもクラスメイトたちが集まり、にぎわいますが、こむぎはオオカミの仮装をした人見かけ、後を追いかけます。 自分もオオカミの仮装をしていることを伝え、「オオカミさん」についていくこむぎでしたが、やがて歩きつかれて犬の姿で座り込んでしまいます。オオカミさんに川のそばに連れてきてもらい、水を飲んで落ち着くこむぎ。そこにこむぎを探していたいろはたちがやってきました。 いろはたちと話すこむぎを見て、突然黒いオーラをただよわせるオオカミさん――その正体はガオウでした。ガオウはこむぎをガオガオーンに変えようとしますが、ニコが助けに入り、いろはの声によって意識をとりもどします。 ガオウを追ってきたザクロの放ったガオガオーンを浄化したプリキュアたちは、ふたりと話し合おうと呼びかけますが、ガオウたちは答えず、姿を消してしまいました。

ガオウを探し、遠吠神社にやってきたこむぎたち。しかし境内には誰の姿も見当たりません。ニコは意識を集中し、ガオウの気配をたどりますが、まだ不安定なニコの力が暴走し、いろはがイヌに、まゆはネコの姿に変わってしまいました。 山を降り、海浜公園にやってきたこむぎたちは、「せっかくだから」と今の姿のままで遊びまわります。みんなが楽しむことでニコに再びニコニコパワーが集まりますが、そのとき、街の川辺にカエル型のガオガオーンがあらわれました。 ニコによって人間の姿に戻ったいろはとまゆも変身し、4人で立ち向かうプリキュアたちは、動くものにしか反応できないカエルの習性を利用して、無事にガオガオーンをもとの姿に戻します。帰り道、今度は悟がニコの力でウサギの姿に変えてもらいますが、そこでまたニコニコパワーがなくなってしまいました。こむぎたちはさらにパワーを集めるため、もう一度公園へ遊びに駆け出すのでした。

演劇部の狐崎と狸原に再び劇に誘われたものの、やはり引き受けないユキ。そこに烏丸があらわれ、古い日記を悟に見せます。青年と狼が交流する様子が書かれた日記にインスピレーションを受けた狐崎は、新しい劇のシナリオを書くために教室から駆け出していきます。 シナリオはひと晩で完成したものの、今から新しい劇を準備するには時間も人手も足りません。いろはが手伝いを申し出ると、まゆも衣装を作る、と言い出し、ユキも「まゆの作った衣装が着られるのなら」と出演を決め、こむぎも子犬役で登場することになりました。 本番当日、劇は順調に進んでいましたが、そこにガオガオーンがあらわれました。プリキュアたちはニコがユキの役の代わりを引き受けてくれている間にガオガオーンを元の姿に戻し、ステージへと戻ります。 劇は大成功のうちに終え、こむぎたちと演劇部はお互いをねぎらいます。ニコとメエメエも陰からその様子を見守りながらほほえんでいました。

町長から「街のみんなに配るアニマルカレンダーに使う写真を撮ってほしい」という依頼を受けた貴行のため、こむぎたちはアニマルタウンを案内することになりました。 海浜公園を皮切りに、湖の白鳥や、砂浜から見えたクジラ、学校でお世話をされている動物たちを訪ね、撮影を終えた貴行は、「この街では人と動物が支え合っている」と感心します。 貴行が去ったあと、こむぎたちが写真選びで盛り上がっていると、そこにトラメがあらわれました。しかし写真に夢中で気づかれず、怒ったトラメはシマウマのガオガオーンを放ちます。興奮して街中を走り回るガオガオーンでしたが、プリキュアたちは協力して落ち着かせ、元の姿に戻すことができました。 カレンダーが完成し、町長からお礼を言われた貴行は、手伝ってくれたこむぎたちのおかげ、とみんなをねぎらいます。いろはとまゆの家には、カレンダーとともに、笑顔のこむぎたちの集合写真が飾られていました。

ユキとおそろいの手編みのマフラーで登校したのがきっかけで、まゆはクラスメイトに編み物教室を開くことになりました。たまたま学校にきていたザクロは、編み物をする姿を見て自分もガオウに編み物を贈ろうか、と考えます。 編み物教室のあと、ザクロの姿を見かけ、追いかけるユキとまゆ。校庭のすみっこでひとり、編み物に苦戦していたザクロは、まゆに話しかけられると楽しそうにガオウの魅力を語り始めますが、やがて普段の様子に戻り、サワガニ型のガオガオーンを放ってきました。ガオガオーンはハサミで何度もリリアンネットを切り裂きますが、リリアンはあきらめずにネットを放ち続け、もとの姿に戻すことに成功します。 ザクロが去ったあと、悟は古い日記に書かれていたオオカミがガオウだったことを明かします。こむぎたちは、一度は人間と友達だったガオウとわかりあうため、これからも力を合わせようと決意を新たにするのでした。