小学五年生の男の子・速杉ハヤトは、冬休みの宿題を約束どおり終わらせたごほうびに、父・速杉ホクトに連れられて東北新幹線「E5系はやぶさ」に乗せてもらう約束をしていた。 ハヤトは新幹線が大好きで、将来の夢は新幹線の運転士になること。普段は忙しい父・ホクトと一緒に新幹線に乗れるということもあって、ハヤトは旅行をとても楽しんでいた。 ところが、突然ホクトに仕事の電話がかかってきて、事態は一変する……。

『シンカリオン E5はやぶさ』を操縦し、見事に敵を撃破したハヤト。 車掌ロボのシャショットは、誰も動かせなかった『シンカリオン E5はやぶさ』を操ることができた運転士であるハヤトのことを「相棒」と呼んで大歓迎する。 しかし、まだ小学生のハヤトを危険な戦いに巻き込むことについて父・ホクトが苦しんでいることを知ってしまったハヤトは、もうシンカリオンには乗らないつもりでいた。 そんなときに、またしても巨大怪物体が現れる……。

日本全国からシンカリオンの新たな運転士を発見するミッションが始まった。一人目の運転士候補がいるという秋田県秋田市を訪れたハヤトは、迷子になったうえに慣れない雪で足を滑らせたところをクールな少年「男鹿アキタ」に助けられる。 その場ではなにげなく別れたふたりだったが、ハヤトが帰りの新幹線「E6系こまち」に乗車すると、偶然にもその少年の隣の席だった。

秋田で出会った少年・男鹿アキタこそがシンカリオンの新たな運転士候補だった。しかし、彼は「そんな暇などない」と運転士になることを拒む。アキタはビームライフル競技というスポーツの選手で、明日行われる大会の決勝戦に出場するために関東にやってきたのだ。 シンカリオンの戦いに巻き込んでしまったお詫びにアキタを自宅に泊めてあげることにしたハヤト。その晩、ふたりはお互いの夢を語り合う。

三人目のシンカリオン運転士候補が見つかった。その名は大門山ツラヌキ。石川県金沢市に住む少年だ。 運転士になることに乗り気ではないツラヌキを説得するため、彼と一緒に一日東京観光をすることになったハヤトたち。張り切ってオススメの鉄道スポットを紹介しようとするハヤトだったが、ツラヌキは電車にも普通の東京観光にも「全くもって興味ナシ！」だと言い放つ。

なんとか敵を一時停止状態に追い込んだハヤトたち。しかし再起動は時間の問題だ。敵を倒しきるためには三機のシンカリオンが力を合わせる必要がある。つまり、ツラヌキの力が必要だった。 金沢市にある彼の実家を訪れ、今回だけでも力を貸してほしいとツラヌキに頼むハヤトとアキタ。しかし、ツラヌキにはどうしても金沢を離れられないわけがあるようで……。

ついに三人揃ったシンカリオンの運転士たち。しかし、エースは自分だと言い張るツラヌキと自分のやり方にこだわるアキタの相性は最悪。彼らの連携がうまくいかず、進化する敵に思わぬ苦戦を強いられてしまう。 ハヤトの父・ホクトはそんなふたりに「このままでは勝てない」と告げる。敵を倒すには、ハヤトたちにあって敵にないものを見つけなければならない。 そんななか、ホクトにもある重大な辞令が下されて……？

ホクト不在となった研究所。シャショットは相棒としていっそうハヤトをサポートしていこうと意気込む。一方、ハヤトもシンカリオンの新たな力『リンク合体』を手に入れようとやる気十分だ。 『リンク合体』のトレーニングで最初から頑張りすぎているハヤトを心配するツラヌキ。「ハヤトをリラックスさせてやれ」という彼のアドバイスを受けて、シャショットは様々な方法でハヤトを手助けしようとする。

ホクトに代わって指導長代理を任された三原フタバは、個性豊かなシンカリオンの運転士たちをどうまとめていけばいいか悩んでいた。その悩みを聞いた指令長の出水シンペイは、ハヤトたちを含めた研究所スタッフ総出での温泉旅行を提案する。 不思議なことに、敵は一行の旅行先近辺に出現した。秘湯めぐりに行ってしまった出水が戻らないなか、ハヤトたちはフタバを中心に敵に立ち向かう。

山形新幹線・大沢駅付近に敵が現れた。そこは在来線の線路を利用している『ミニ新幹線』区間であるため、アキタの『Eシックス』しか運行できない。おまけにハヤトとツラヌキはテストの点が悪くて居残り勉強中だ。 『Eシックス』一機で敵を倒そうとするアキタだが、スピードとパワーを兼ね備えた敵の一撃を受けて大ピンチに陥る。絶体絶命の状況に現れたのは、まだ見ぬ新たなシンカリオンだった。

シンカリオンの整備を手伝うハヤト、アキタ、ツラヌキ。そこに、頑固で口が悪い高齢の作業員・小田原キントキが通りかかる。シンカリオンの廃品を再整備する地味な仕事をしているキントキは、機体を見ただけでハヤトたちの戦い方のクセを見抜いていた。 シンカリオンをもっとうまく運転したいハヤトが助言を求めると、キントキはある課題を出す。それは、彼が集めた大量の「ゴミ」パーツを磨き直すことだった。

ハヤトは出水指令長のはからいで京都にいるホクトに会いに行けることになった。母のサクラ、妹のハルカも一緒だ。久しぶりに家族が揃うこと、そして『東海道新幹線Ｎ７００Ａのぞみ』に初めて乗れることにハヤトは大はしゃぎだ。 ハヤトが安心して家族水入らずの時間を過ごせるよう、「出動があっても任せろ」と彼を送り出したアキタ、ツラヌキ、シャショットたち。だが、そんな彼らの前にかつてない敵が現れる……！

突如として現れた「シンカリオン Ｎ７００Ａのぞみ」は、ハヤトたちには全く歯が立たなかった未知なる敵を圧倒し、撃退した。運転士は東海支部の清洲リュウジ。彼は小学生のハヤトたちより年上の中学生だった。 なんと、彼を鍛えたのはホクトだという。「ハヤトたちのような子どもはいずれシンカリオンから降ろされるのではないか」というリュウジの予想に、ハヤトの心はざわつくが･･･。

ハヤトの同級生・上田アズサは自称大人気JSユーチューバー。その日も新たな動画のネタを求め、お台場で開催される人気アイドルのライブ会場に潜入していた。 そんなアズサの前に新しいエージェントが現れる。巨大怪物体を出現させ、アズサの動画を利用して世界中にその姿を配信するつもりだ。このままではシンカリオンのことが世界中に知れ渡ってしまう。焦るハヤトたちだが……？

ハヤトは出水指令長たちとともに敵の新しいねらいを予想する。そのねらいとは、シンカリオンと巨大怪物体の戦闘を公にすることで人々をパニックに陥れることだった。 その予想どおり、今度の敵は大宮から遠く離れた北海道函館市に現れる。急いで駆けつけようとするハヤトたちだが、間に合いそうにない。危機的状況のなか現場に急行したのは、新たな運転士・発音ミクが運転する「シンカリオン H5はやぶさ」だった。

体調を崩して倒れてしまったハヤト。敵が現れたのに出撃できない彼に、ミクは「運転士失格ですね」と言い放つ。 ハヤト抜きで出撃するミク、アキタ、ツラヌキの三人。だが、進化した敵はアキタの「シンカリオン E6こまち」とツラヌキの「シンカリオン E7かがやき」を絡め取り、動けなくしてしまった！ さらに、ふたりを助けようとするミクの身に異変が起こり…。

ゴールデンウィークがやってきた。京都で働く父・ホクトとの再会を楽しみに関西地方に遊びに来たハヤトは、ホクトの仕事が終わるまで新大阪駅で待つことにした。新大阪駅は三つの路線の新幹線が集結する夢のような場所なのだ。そこでハヤトは、とある新幹線を待つ。 新大阪駅では駅構内で本場・大阪のタコ焼きを食べることもできる。昔ホクトが作ってくれたタコ焼きの味を懐かしく思い出すハヤト。その時、意外な巨大怪物体が現れた！

合同演習のため、全国各地のシンカリオン運転士であるリュウジ、シノブ、ミクが大宮に集結した。しかし、リュウジは年下のハヤトたちと一緒に戦うことに反対という立場を崩さない。かたくなな彼の態度にはわけがあるようで…。 そんななか、またしても「漆黒の新幹線」が現れる。いつものように巨大怪物体を生み出すかと思われた「漆黒の新幹線」だが――今回は突然線路上で停止する･･･。

母親のお見舞いのために名古屋に戻ったリュウジが不在のなか、最強の敵、ブラックシンカリオンに苦戦するハヤトたち。渾身の力を合わせた連携技もしのがれてしまい、絶体絶命の状況に陥る。 そこに、リュウジの「シンカリオン N700Aのぞみ」が駆けつけた！　持ち前の戦闘力でハヤトたちを間一髪で助けたリュウジは、特殊なフィールドを展開してブラックシンカリオンに一対一で勝負を挑む。

ブラックシンカリオンとの激しい戦闘の後始末で慌ただしい超進化研究所。そんななか、シャショットは仕事がなくて浮いていた。アズサにそのことを指摘されたシャショットは自分がなんのために研究所にいるのか分からなくなってしまう。 自分探しの旅のため研究所からこっそり家出するシャショット。そんなシャショットに接触してきたのは、敵のエージェント・スザクだった！

新しく完成した「超進化研究所・門司支部」へ行くことになったハヤトたち。移動手段は飛行機の予定だったが、ハヤトたっての希望で一行は新幹線に乗って九州に向かう。 九州に着いたハヤトたちを出迎えたのは「シンカリオン ８００つばめ」の新任運転士・大空レイだった。かねてよりハヤトたちに憧れていたというレイに「弟子になりたい」と言われて、ハヤトたちは戸惑う。

先の戦闘で足の関節部を破損してしまった「シンカリオン Ｅ５はやぶさ」。さらに、立て続けに現れた二体目の巨大怪物体の攻撃によって、「シンカリオン Ｅ６こまち」、「シンカリオン Ｅ７かがやき」も出発不可能なダメージを負ってしまう。 残された方法はひとつ。「Ｅファイブ」と「８００つばめ」のリンク合体しかない。しかし、何度シミュレーションしてもリンク合体が成功しない。その原因はハヤトにあった。

母のサクラ、妹のハルカと三人で京都にやってきたハヤトは、今度こそ単身赴任中の父・ホクトと再会する。普段はホクトが全然連絡をくれないため、家族四人が揃うのは久しぶりだ。 しかし、どういうわけかホクトに対するハルカの態度がよそよそしい。ハヤトがその理由を尋ねると、ハルカから驚くべき答えが返ってくる。なんと彼女は、ホクトが浮気しているのではないかと疑っていた！

ハヤトの同級生、上田アズサにはある野望があった。それは、シンカリオンに乗って「JSが初めてシンカリオンを踊らせてみた」という動画を撮影することだ。 その野望達成のためチームシンカリオンのまとめ役を買って出るアズサ。さらに、彼女は出水シンペイ指令長の頼みごとを引き受ける。 出水の頼みごととは、出現した「漆黒の新幹線」の撮影を試みることだった。

病床にいるリュウジの母のお見舞いのため、ハヤトはひとりで名古屋を訪れた。ハヤトはそこで自分の父とリュウジの父の意外な縁を知る。 リュウジの家族と打ち解けながら、彼の抱えている事情を少しずつ知っていくハヤト。だがその時、新たな力を得た「漆黒の新幹線」が大宮に現れた！ 名古屋から大宮へ急行するハヤトとリュウジ。「漆黒の新幹線」の狙いはいったい……？

アキタ、ツラヌキ、シノブの奮闘により、ブラックシンカリオンを超進化研究所の地下試験場に閉じ込めることに成功。リュウジが操る『シンカリオン Ｎ７００Ａのぞみ』がブラックシンカリオンに立ち向かう。 一方ハヤトは、ホクトが運転する『シンカリオン ５００こだま』の到着を待っていた。『シンカリオン Ｅ５はやぶさ』と『シンカリオン ５００こだま』のクロス合体こそブラックシンカリオンに対抗するための新たなる力なのだ。果たしてホクトは間に合うのか……？

ついに完成した『Ｅ５×５００』。ハヤトとホクトは超進化研究所のみんなの思いを背負ってブラックシンカリオン バーサーカーモードと激しい戦いを繰り広げる。 『Ｅ５×５００』の必殺技は大出力のビーム攻撃、「超グランクロス」。しかし、電力の消費が激しく一発しか撃てないその技をブラックシンカリオンに耐えきられてしまう。果たしてブラックシンカリオンを倒す手段はあるのか……？

夏休みがやってきた。休みを使って新幹線に乗りまくろうと企むハヤトは早速、先日の戦いで負傷したリュウジの代役として名古屋支部へ行く任務に立候補する。 名古屋行きの東海道新幹線に乗車するハヤト。すると、隣の席に指令長の出水シンペイが乗ってきた。指令長と二人きりという慣れない状況にハヤトが緊張していると、出水が意外な過去を語り始める。それは、ハヤトの父・ホクトとの思い出の話だった。

リフレッシュのため海水浴に行けることになったハヤトたち。ハヤトの家族だけでなくアキタ、ツラヌキ、シノブの家族もビーチに招待され、久しぶりの再会を喜ぶ。中でもアキタの母・モミジの喜びようは強烈で、四六時中アキタにべったりだ。 その時、巨大怪物体が出現！それぞれの家族に余計な心配をかけないため、ハヤトたちはフタバが提案した「スイカ割り作戦」を実行する。その作戦とは……？

ある任務で京都に行くことになったハヤト。すると、同級生の上田アズサが勝手についてきた。どうにかしてシンカリオンを踊らせる動画を撮りたいアズサは、シンカリオンの運転に必要な「鉄分」を高めるため、ハヤトに鉄道のことを教わりたいという。 それを聞いたハヤトの母・サクラはなぜかデートと勘違い。ふたりの恋のキューピッドになるため、ハヤトにとある命令を送りつける。

三島で新幹線の写真を撮っていたハヤトの前に、走っているはずのない新幹線が現れる。 その新幹線は『500 TYPE EVA』。すでに運行終了したはずの幻の車両だ。 大興奮で『500 TYPE EVA』を追いかけていくハヤト。その先で彼が見たのは、山あいに広がる近未来的な都市だった。偶然通りがかった『洞木三姉妹』に連れられて、ハヤトはその不思議な街の名前を知る。 その都市の名は「第三新東京市」――。

夏休みにもかかわらず、アキタは鬼気迫る雰囲気でシンカリオンの運転訓練をしていた。最近の戦いでどんどん強くなっているハヤトを見て、アキタは自分が何も成長していないのではないかと悩んでいたのだ。 そんな折、ハヤト、アキタたちはとある作戦のために山へキャンプに行くことに。アキタはこれ幸いと、かつて祖父に仕込まれたマタギの修行に打ち込み、自分の五感を研ぎ澄まそうとする。

夏休みの自由研究に熱中するあまり他の宿題を全くやっていなかったハヤトは、宿題を終えるまで超進化研究所に出入り禁止と言われてしまう。 これまでの戦いを振り返りながら大慌てで絵日記の宿題を進めるハヤト。その時、人類にとって因縁の相手ともいうべき巨大怪物体が現れる。果たしてハヤトは無事に宿題を終え、シンカリオンで出撃することができるのだろうか……？

京都支部のホクトから救援要請が送られてきた。京都支部が開発した『シンカリオン７００シリーズ』の運転士候補だった3人の少年がケンカをしてしまい、3人とも運転士を辞めると言い出したのだ。 フタバとともに京都へ急行して少年たちを探すハヤト。すると、包丁屋の前で料理人を目指す鹿児島弁の少年と出会う。彼こそが新たなシンカリオンの運転士候補のひとり、霧島タカトラだった。

『シンカリオン７００シリーズ』による史上初の3機同時合体、「トリニティー合体」。それを成功させるためには、ギンとジョウの五ツ橋兄弟と霧島タカトラを仲直りさせなければならない。 ギンとジョウは漁師で、タカトラは板前。どちらも魚を扱う仕事のはずだが、両者の考え方は全く違っていた。仲直りのヒントを見つけるために両方の言い分を聞いたハヤトは、どちらの意見にも微妙な違和感を覚えて……？

鹿児島県・桜島。そこに敵の正体を暴く手がかりがあることをついに突き止めた出水指令長は、もう一度敵との接触を図ろうとしていた。 とはいえ、その結果によっては敵との総力戦になってしまうかもしれない。準備を万全にしたい出水は、ハヤト、アキタ、ツラヌキたちが新たな運転士であるタカトラ、ギン、ジョウと打ち解けるための「手巻き寿司パーティー」を開催する。 しかし、とあることが原因でパーティーは気まずい雰囲気になってしまい……？

相次いで敵からのコンタクトを受けたハヤトは、彼らの目的を理解するためには人類の進化の歴史を知る必要があると考えていた。そこでハヤトは、アキタ、ツラヌキたちと一緒に上野にある科学博物館へ向かう。 その途中、ハヤトたちは超進化研究所の本庄アカギがまるでデート前のようにそわそわと誰かと待ち合わせをしているところに出くわす。彼の待ち合わせの相手は……なんと三原フタバだった！

シンカリオンの運転士として成長著しいハヤト。しかし、彼はまだ自分に足りないものがあるのではないかと感じていた。 ハヤトたちが再来週に迫った学校の運動会の練習をしていると、新たなシンカリオンの開発のため名古屋に出張していた出水指令長が帰ってくる。出水といえば突然の謎企画だ。 そして今回の出水の企画は、『超進化研究所 大宮支部 大運動会』だった！

出水指令長たちは「地底世界で決着をつけよう」という敵の誘いに乗るかどうか迷っていた。一方、自分がまだ「戦うことの意味」を知らないことに気付いたハヤトは、リュウジに空手の稽古をつけてもらうため、名古屋を訪れる。 ところが、リュウジは稽古を弟のタツミに任せてばかりで、いつまでたっても直接教えてくれない。シャショットたちが心配するなか、ハヤトはひたむきに訓練をこなしていく。

地底世界で敵エージェント・ビャッコとの決戦に挑む『シンカリオンE5 はやぶさ』と『シンカリオン ドクターイエロー』。ハヤトが成長したことで、リュウジが運転する『ドクターイエロー』も真の力を発揮し、二機のシンカリオンは抜群の連携でビャッコを追い詰めていく。 しかし、ハヤトの攻撃の様子がどうもおかしい。リュウジもハヤトの考えを分かっているようだ。果たしてふたりの本当のねらいとは……？

10月17日はハヤトの誕生日。アキタ、ツラヌキ、シノブ、アズサ、シャショットは、お互いのプレゼントが被らないようにみんなで一つのプレゼントをハヤトに贈ることにした。 しかし、鉄道に詳しくないアキタたちはハヤトが喜びそうなプレゼントが思いつかない。それに、フタバたち大人チームが何をプレゼントするかも気になるところだ。アキタたちの悩みを察したアズサは、彼らのために一肌脱ぐことにする。

憧れの特別席『E5系はやぶさ グランクラス』。その車両に乗って仙台へ行くことになったハヤトはいつにも増して興奮していた。夢のような体験のせいでおかしなテンションになるハヤト。そんな彼に振り回されながら、シャショットは最近のハヤトとゆっくり話せていないことを気にしていた。 一方そのころ、新たなキトラルザスの帰還を受けて、地底世界の敵エージェントたちの間に新たな動きが起こっていた……！

ユーチューバー的一大イベントであるハロウィンの動画撮影を忘れていたアズサは、超進化研究所で何かやれないかとツラヌキを頼る。しかし、研究所には前回の戦いで倒れた地底世界のエージェント・ゲンブが保護されており、それどころではない様子だ。 人類に敵意はないと言うゲンブだが、地底世界の情報は黙して語らない。そんなゲンブの心を開くためにアズサとアキタが指名したのはツラヌキで……？

ゲンブがいつも食べている地底世界の食べ物が地上世界のものとは大きく違うことを知ったハヤトたちは、ゲンブの口に合う食べ物を探す。 おのおのが自分の好きな食べ物を挙げるなか、グランプリのテーマはアキタの好物「スイーツ」に決定。果たして、スイーツ通のアキタが今まで食べた中で一番おいしいと思ったスイーツとは？

ゲンブとの突然の別れに消沈するハヤトたち。そんななか、シノブが家庭の事情でシンカリオンの運転士を辞めることになったという衝撃の情報が舞い込んでくる。シノブ本人も辞めることには納得しているような様子で、ハヤトは何も言うことができなかった。 新幹線がつないでくれた人々との相次ぐ別れ。ハヤトはすっかり元気をなくし、これからどうすればいいか分からなくなってしまう。

地底世界で着々と進むエージェント・ソウギョクの謀略。いずれ訪れるブラックシンカリオンとの決戦に向けて、リュウジはレイ、タカトラ、ギン、ジョウたち四人の能力を最大限に引き出すために自分ができることを探していた。 その相談を受けたホクトは、ある意外な人物に弟子入りしてみてはどうかとリュウジに提案する。その人物とは……？

各地にサラマンダーを出現させ、シンカリオンの戦力を分散する戦略に出てきたキトラルザスの幹部・ソウギョク。そしてゲンブの仇に燃えるセイリュウはブラックシンカリオンでハヤトのE５はやぶさを待つ。 ブラックシンカリオンとの決着をつけるため、リュウジが提案した新たな力。それはE５はやぶさと『ドクターイエロー』のクロス合体だった。しかし、クロス合体が成功するためには厳しい条件があるという。

「超進化研究所大宮支部　大忘年会」のお店や企画を決める幹事にフタバが任命された。他とは一味違う超進化研究所の忘年会を取りしきる難しさを知っている本庄アカギだったが、職員がフタバにアドバイスをすることは禁止されている。 困り果てたアカギはアズサやハヤトたちを頼ってフタバを助けようとする。はたして忘年会は成功するのか？　そして、アカギのフタバへの想いは届くのか……？

前回の戦いで損傷した『Ｅ３つばさ』がしばらく出動できなくなってしまい、元気のないシノブ。ハヤトたちは彼のために超進化研究所でのクリスマスパーティーを企画するが、なんとシノブはクリスマスのことを知らなかった！ そんな中、アズサはふと思い立って上野駅を訪れ、再びセイリュウと出会う。帰る場所を失ったセイリュウに、アズサは研究所のクリスマスパーティーに参加しないかと持ちかける。

エージェント・トラメが予告した決闘の日、その前日。ハヤトとアズサはセイリュウと話をするため上野駅へ向かっていた。 その折、超進化研究所に一人の男がやってきた。彼の名前は倉敷ヤクモ。科学産業省の役人で、シンカリオンやキトラルザスにまつわる様々な謎を解明するために超進化研究所と海外の研究機関を橋渡しする役目を担っていた。 そしてこの男、なんとフタバの婚約者で……！？

超進化研究所も年末は大忙し。年の終わりにフタバが書類の整理がてら、これまでの超進化研究所の軌跡を追う。

新しい年がやってきた。シンカリオン運転士の新年会に誘うためハヤトがアズサを迎えに行くと、なぜか上田家にセイリュウがいる。なんとセイリュウは上田家に居候することになったらしい。 それならばとハヤトはセイリュウも新年会に招く。それぞれ実家に帰省していたアキタ、ツラヌキたちもお土産を持って集まってきた。各地のスイーツが食べられるのではないかと期待を膨らませるセイリュウだが……？

セイリュウが地上の世界に馴染めるように東京駅観光を提案するハヤトとツラヌキ。そんな彼らにフタバたち大宮支部のスタッフも快く協力する。 その一方、超進化研究所をとりまとめる「総合指令部」の会議では、この間まで敵だったセイリュウと『ブラックシンカリオン』のことを不安視する意見があがっていた。その意見を受けて、厳格で知られる総指令長・東スバルが大宮支部の視察に来ることに……！？

ハヤトが新幹線の「のぞみ」と「こだま」の違いについてセイリュウに解説していると、リュウジの母、カエデから電話がかかってきた。なんでもリュウジと弟のタツミがケンカをしてしまい、口も聞かない状態なのだという。 ケンカの原因を探るべく、アズサ、セイリュウを連れて名古屋支部へ向かうハヤト。その道中、ハヤトは東京駅の東海道新幹線ホームで総指令長の東スバルと再会する。

セイリュウを正式に仲間として迎え入れるようお願いするため超進化研究所に来たはずのハヤトたちは、なぜかシャショットに正座させられていた。そう、なんとシャショットは53話の東京駅観光でも、54話の戦闘でも出番がなかったのだ！ 拗ねてしまったシャショットのことは「俺に任せろ」と言い出すセイリュウ。そしてハヤトたちはなぜ『Ｅ５』にだけシャショットが作られたのかを調べに行く。

地底世界に『ブラックシンカリオン』をもたらした「イザ」。その正体は、8年前の事故で行方不明になっていたシンカリオンの開発責任者、八代イサブロウだった。 イザと話をするため、セイリュウの先導で再び地底世界へ乗り込む作戦を立てるハヤトたち。作戦はセイリュウ、ハヤト、レイという空を飛べるシンカリオンの運転士で実行されることになったが、三人が一緒に作戦行動をするのは今回が初めてで……？

キトラルザス―…彼らは人類よりはるか昔より地球に住む種族。優れた技術力によって地底世界で繁栄したが、やがてその進化は止まり、今や滅びゆく運命にある。 地球の調査を進めるビャッコ・ゲンブ・スザク・セイリュウ。さらに宇宙の調査から戻ったトラメ・ソウギョク・カイレン。 そんな彼らに焦点をあて、徹底解剖していく！ ハヤトたちとの戦い、そして対話の軌跡―…。彼らと人間の進む道とは一体？

11年前のこと。新幹線の運転士として働いていた速杉ホクトは突然本社から呼び出され、「新幹線超進化研究所」なる施設の職員にならないかと勧誘される。研究所の目標は次世代の科学技術を開発すること。その第一歩として「超進化速度」の実用化を目指すというのだ。 それぞれの夢を抱いて超進化研究所に集まった人々。その中には、八代イサブロウの姿もあった。

ついに姿を現したドクター・イザは「お前たちに私との交渉の道はない」と言い放った。それはつまり、ハヤトが目指す対話の道ではなく、戦いの道を選ばなければならないということだ。 各々に深い関わりのあるイザと戦うことに対して複雑な思いを抱くホクトたち。そんな重い空気の中、タカトラ、ギン、ジョウの三人は、部外者の自分たちだからこそできることがあると思いつく。

かつての上司だったイザの真意が知りたいと願うホクトと出水。しかし、今や責任のある立場になった二人が直々に地底世界に乗り込むのはあまりにもリスクが大きく、提案は総合指令部に却下されてしまう。 アキタたち大宮支部の面々はなんとかして二人をイザの元へ行かせてあげようと作戦を立てる。中でも本庄アカギは「自分も役に立ちたい」と気合を入れている様子で……？

地底世界に乗り込んだハヤトを待ち受けていたのは、キトラルザスのリーダーと目されるエージェント・カイレンだった。シンカリオンは何のために生み出されたのかを知るためにハヤトたちの戦いを観察してきたカイレンは、ついにその答えにたどり着いたのだという。 剣を抜くカイレンに応戦するハヤトとホクト。激しい戦いのさなか、『Ｅ５×５００』に再び異変が起きる。

カイレンとの戦いで全てのデータを失ってしまったシャショット。変わり果てた相棒の姿を見て、ハヤトは今までになく落ち込んでしまう。 そんな中、ソウギョク、トラメと合流したカイレンはついに地上へ打って出ることを宣言する。それに備えてシンカリオンの運転士たちも各地の支部で待機していた。しかし、アキタ、ツラヌキ、シノブたちはハヤトとシャショットのことが心配で、どこか様子がぎこちなく……？

ついに始まったキトラルザスのエージェントたちによる地上侵攻作戦。郡山に現れたソウギョクにはアキタやセイリュウたちが、相生に現れたトラメにはリュウジたちが立ち向かう中、ハヤトはイザの待つ地底世界に向かう。 そして東京駅にはカイレンが攻めてきた！　指導長代理のフタバは運転士たちが全力で戦えるよう、『東京駅・中央迎撃システム』の起動を提案する。果たしてそのシステムとは……？

ハヤトを除いた全国のシンカリオン運転士たちが東京駅に集結し、キトラルザスのリーダー・カイレンとの決戦の火蓋が切って落とされた。だが、謎の力を取り込んだカイレンは9機のシンカリオンの攻撃を圧倒的な力ではねのけてしまう！ そのころ、とうとうドクター・イザとの対面を果たしたハヤトは、地底世界にあるもう一機の「Ｅ５」を前にしていた。その名も、『シンカリオン Ｅ５はやぶさ ＭｋⅡ』

キトラルザスとの戦いが終わり、アキタ、ツラヌキ、シノブは自分の夢に向かってそれぞれの家族のもとへ帰っていった。彼らを応援して送り出したハヤトだが、やはり寂しい。 そんなとき、ハヤトはアズサから相談を受ける。シンカリオンの出動がなくなったせいでセイリュウが退屈しているというのだ。 セイリュウの居候先はアズサの家。ハヤトが訪れてみると、そこにはなぜかスザクもいて……？

新たな敵と戦うため再集結したハヤトたち大宮組。彼らは一ヶ月ぶりのシミュレーションでも息の合った連携を見せるなどブランクを感じさせない様子だったが、ただ一人、アキタだけは自分の運転にわずかな違和感を覚えていた。 そんな折、超進化研究所に倉敷イズモという中年の男がやってくる。有名大企業の社長だというイズモは、フタバの婚約者・倉敷ヤクモの父親だった。

アキタとシノブから「最近ツラヌキの様子がおかしい」と報告を受けたハヤトとアズサ。なんでも、休みに一人でどこかへ出かけたり、夜になるとこっそり何かを書いたりしているらしい。 一人で出かけるツラヌキを尾行してみるハヤトたち。すると、ツラヌキは本郷の東京大学前で物思いに耽っていた。その様子を見たスザクは、ツラヌキに好きな人ができたのではないかと爆弾発言をする。

ゴールデンウィークにリュウジとタツミの兄弟が大宮にやってきた。ハヤトたち大宮組が久しぶりの再会を喜んでいると、突然リュウジが「俺をハヤトの生徒にしてください！」と言い出した。 四月から中学三年生になったリュウジは自分の進路のことを真剣に考え、とある将来の夢のためにハヤトの力を借りたいのだという。はたして、リュウジの将来の夢とハヤトになんの関係があるのだろうか……？

アズサがフタバに密着取材を始めた。今度開かれるノンフィクション動画のコンクールに応募するため、フタバのプロフェッショナルな働きぶりを動画にするのだという。 いつにも増して熱心に撮影をするアズサ。一方、取材の許可を出した出水は、交換条件でアズサにとある協力を頼んだらしい。さらに、フタバ本人も自分なりの考えがあって取材を受けているようで……果たしてそれぞれの思惑とは？

ソウギョクの策略によってブラックシンカリオンが奪われ、セイリュウが記憶喪失になってしまった！ 記憶喪失の原因はショックを受けた「心」を守るためだという。セイリュウに「心」が芽生えた原因を知りたがるスザクとともに、彼の記憶を取り戻すためあの手この手を試みるハヤトたちだが、なかなかうまくいかない。そんな中、シノブは苦しむセイリュウの姿に思うところがあるようだった。

上野動物園を訪れたハヤトたちは、上野駅で待ち合わせ中のフタバを目撃する。相手はフタバの婚約者、倉敷ヤクモ。 しかし、今回のヤクモの目的は結婚の話でなかった。ヤクモはフランスでシンカリオン運転士の適合率について研究をしているのだが、思うように進展していないのだという。 そんなヤクモに、フタバはある人物が謎を解く鍵になるのではないかと助言する。その人物とは、なんとアズサのことだった。

無駄な争いを避けるためハヤトたちを仲間にしたいと言い残し、ブラックシンカリオンオーガとともに去って行ったキトラルザスのエージェント・キリン。謎だらけの存在である彼の思惑をつかむべく、ハヤトたちはスザクに話を聞く。 そのとき、倉敷ヤクモの研究ビルを訪問している上田アズサから自撮りのメッセージが届く。楽しげなその写真には、アズサ、ヤクモたちとともにキリンが写っていた！

キリンに協力していたのはイズモ、ヤクモがいるクラシキ重工だった。彼らの仲間になるかどうか明日までに決めるようにとハヤトに告げ、キリンは姿を消してしまう。 イズモがキリンと手を組んだのは、キトラルザスの技術を使って日本の全区間を新幹線化する計画を進めるためだという。その先に待っているのは、都市と地方、街と街の間に差がない未来だと力説するイズモ。 日本の未来は、ハヤトの返答に託された……！

ブラックシンカリオンオーガを道連れに地底世界へと戻っていったセイリュウのブラックシンカリオン。セイリュウは自分ひとりでキリンとの決着をつけるべく、地底世界とヒトの世界を繋ぐ桜島の洞窟を破壊してしまった。 さらに、新宿の大事件を受けて、超進化研究所にシンカリオン出動禁止の命令が出されてしまう。このままではセイリュウを助けに行くことはおろか、シンカリオンに乗ることすらできない状況で……？

キリンが操るブラックシンカリオンオーガをとらえ、転送によって名古屋に戻ってきたハヤトたち。リュウジやタツミも合流し、キリンとの決着をつけるために畳みかける！ しかし、ブラックシンカリオンオーガは秘められた力を解放し、最終形態に変形。全てのシンカリオンのデータを集めて作られた究極の敵を前にハヤトたちは手も足も出ない。 そのころ、超進化研究所では「黒い粒子」に関する不思議なデータを発見していた。

「黒い粒子」の力は、仲間同士が協力するエネルギーを増幅させることだった。 だが、ブラックシンカリオンオーガはその力を使ったハヤトたちの攻撃をもはねのけてしまう。全てのシンカリオンを撃退し、東京へ向かうキリン。もはや彼を止められるシンカリオンは残っていない……。 しかし、ハヤトは諦めていなかった！　ブラックシンカリオンオーガを追撃するため、みんなの未来をつなぐため、シンカリオン最後の出発進行！