樋口湖太郎の隣に一人の少女が引っ越してきた。少女の名前は美紗。湖太郎に母親がいないことを知った美紗は「私、コタロー君のお母さんになるッスよ！」と宣言し、いやがる湖太郎を押しきって夕飯作りの手伝いを始めた。そして支度を終えて窓から自分の部屋に帰ろうとする美紗に、湖太郎は驚いて止めようとするが…。

湖太郎の幼なじみ、植松小星は美紗が湖太郎に慣れ慣れしくしているのに嫉妬していた。湖太郎の教室を美紗がのぞきにきたのを見た小星は、大声を出して先生に怒られてしまい、イライラを募らせていた。湖太郎の親友、綾小路天が女の子たちから手作りのケーキをもらってまんざらでもなさそうにしているのを見た小星は…。

湖太郎たちの学校で肝試し大会をやることになった。霊感が強く本当に幽霊が見えてしまう湖太郎は嫌だったが、小星は「湖太郎君は驚かす役だから大丈夫」と慰める。湖太郎が衣装の準備をしていると、美紗がきて「いいものあげるっスよ」と湖太郎を自分の部屋に招く。湖太郎が美紗の部屋に入ってみると…。

湖太郎、美紗、天、小星の四人は湖太郎の父親につき添われて、福引きで当てた温泉旅行にやってきた。さっそく温泉につかる湖太郎たち。美紗は持ってきたふしぎな箱の中からぬいぐるみを取り出し、ぬいぐるみに指で「こたろう」と書いた。「湖太郎君の命の洗濯っス」美紗は一体何を始めようとしているのか…？

美紗の部屋で一緒に暮らすことになった謎の少女、紫亜。まだ誰にも気づかれていないが、紫亜は天使である美紗を邪魔するためにやってきた悪魔だったのだ。一緒に来た黒猫（ニャー）に「天使の世話になってどうする」とたしなめられた紫亜は、それをどう解釈したのか「働いて美紗さんに恩返ししなくては」と考えて…。

湖太郎たちの学校に、御手洗大という名の転校生がやってきた。模試でいつも自分より上位にいる天を負かそうと、転校してきたらしい。大は天に、ことあるごとに勝負を挑むが、結果はいつも大の負け。それでも天に勝ちたい大は、ついに呪いで勝とうと画策するが…?!

湖太郎はいつもの帰り道に、見知らぬ女の子に襲われてしまう。身に覚えのないまま、彼女の攻撃は続く。さらに教室ではしつこくいたずらを受ける。その内容から、犯人は大かと疑いが生じるが、大は否定するばかり。湖太郎が見たという女の子は、果たして誰なのか…？

学芸会の主役をめぐり、懲りずに天に勝負を挑む大。学芸会の演目は「かぐや姫」に決まり、結局主役のかぐや姫は天が演じることに。だが、練習中に天は怪我をしてしまい、急遽代役として湖太郎が抜擢された。しぶしぶ練習する湖太郎だが…？

湖太郎、天、小星たちとともに、遊園地に行くことになった美紗。だが、一緒に行くことになった御手洗大の前でも無頓着な振る舞いをして、天使であることがバレそうになる。何とか秘密を守ろうとする湖太郎たちだが…。

湖太郎の母の形見のマグカップを、誤って割ってしまった美紗。湖太郎の機嫌を直そうと、「なんでもくっつけちゃう糊」を取り出すものの、それは「人間用」。湖太郎と美紗、小星とニャー、そして天と大までくっついてしまい…?!

溜息ばかりで元気のない天を気づかい、美紗や湖太郎たちは「天を励ます会」を開催する。だが天が元気になるのは紫亜と一緒にいる時だけ…。自分の気持ちに気づき始めた天だったが…？

紫亜が悪魔だと知り、とまどう天。そんな頃、小学部で「チャリティがらくた市」を開くことが決まり、チャリティに出すガラクタを集める湖太郎や天、小星たち。美紗は湖太郎を手伝おうと、「心のガラクタ掻き出し器」を取り出すが…？

「政治の仕組み」というグループ課題を片づけようと、御手洗家に向かう湖太郎や美紗たち一行。だがそこは、巨大なお城だった！ トレーニングという名の様々な勉強部屋に立ち向かう湖太郎は、大の目標をそこに見つけるのだった…。

湖太郎や天たちにテストが近づいている頃、美紗には「天使試験」、紫亜には「悪魔試験」の通知が届いていた。美紗の課題は、「幸せ」について。湖太郎に幸せになってほしい美紗は、あの手この手で幸せを試みるが、またしても失敗ばかり…。

湖太郎の従姉妹の紫乃がやってきた。父親の検査入院を寂しがる紫乃のために、美紗や湖太郎、天たちは、遊園地に連れて行く。だが、やんちゃ盛りの紫乃にふりまわされ、みんなへとへとになってしまい…？

美紗の姉の早紗が、美紗の様子を見にやってきた。道行く人々に天使パワーをふりまく早紗だったが、悪魔のにおいを感じてビックリ。なんと悪魔の紫亜と美紗が一緒に暮らしていたのだ！ ニャーと早紗は力比べを始めてしまい、そのとばっちりを受けた湖太郎たちは…。

紫亜のバイトしている喫茶店トリコットのマスターから、映画のチケットをもらった湖太郎や天たち一同。映画を観たことのない美紗や紫亜は大喜び。怪獣映画に向かう美紗たちとは別に、天と紫亜は恋愛映画を観ようとするが、その様子をデートと思い込んだ薫はその心の隙を突かれニャーの魔の手に…！

御手洗家のプライベートビーチに遊びに来た美紗や湖太郎たち。大や薫、そして小星は、それぞれ思い思いの方法で、意中の人に接近しようと試みるが…?!

ついに美紗の天使試験が行われることになった。緊張しまくる美紗のもとに、試験官として早紗がやってきた。みんなの励ましを受けつつ、張り切る美紗。心配する湖太郎たちが見守る中、美紗の試験「一日天使」が始まった…。

天使試験に不合格となってしまった美紗。湖太郎に不合格を告げた後、美紗は一人いなくなってしまう。湖太郎は、すぐに戻ってくると思い、いつも通りの日常を送るが、一週間たっても美紗は帰ってこなくて…。

最近、影が薄い自分を感じていた小星。湖太郎にもっと近づくため、一気にやる気を出して、あの手この手でアプローチをかけるが、どうにも上手くいかない。そんな中、忘れていた昔の自分の姿も発覚してしまい、マイナスイメージを取り消すために、更なる無理を重ねてしまって…?!

恒例の町内運動会が開催されることになり、町中が練習する人でいっぱいに。リレーの優勝賞品は全自動食器洗い機。それを知って、普段運動をしない紫亜までもが猛特訓を始めることになった。大も加わり、チーム分けは更に大混乱。果たして優勝チームはどこに…？

みんなでハイキングに行くことになった湖太郎たち。天は紫亜にお弁当を作ってもらい、有頂天。その様子を見た湖太郎は、誤ってそのお弁当を落としてしまい、二人は険悪な雰囲気に…。なんとか仲直りさせようと美紗と小星は奮闘するが…？

盲腸で入院した天のもとへお見舞いに行く紫亜。だが、天や同室の患者までもが具合が悪くなってしまい、自分のせいだと落ち込んでしまう。その悪魔らしからぬ行動に、遂にニャーから悪魔見習いクビの宣言をされてしまって…？

紫亜は自分が消える前にと、お別れの挨拶代わりのクッキーを配って回る。湖太郎たちは疑問に思い、紫亜のもとへ駆けつけるが、その目の前で消えてしまった…！ 美紗は、紫亜の消滅と同時に、自分以外みんなが紫亜のことを忘れてしまっていることに気づく。どうにかして思い出してほしい美紗は…？

紫亜を思い出してもらおうと頑張る美紗だが、湖太郎以外は忘れたまま…。湖太郎は、忘れていたほうが幸せなこともあるから、と美紗を止めようとするが、それでも美紗はみんなの記憶を元に戻してしまう。だが、今度は美紗の記憶が消えてしまうことになって…？