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リアス、アーシアに加え朱乃、小猫、ゼノヴィアとも同居することになった一誠。待望の夏休みと思いきや、グレモリー眷属は夏休みの恒例で冥界へ行くことになった。列車で冥界へ向かう一誠たちだがグレモリー領へ到着する直前に列車が緊急停止する。すると突如、強制転移させられ、巨大なドラゴンが姿をあらわす！容赦なく攻撃を仕掛けてくるドラゴンに対し急遽、朱乃が指揮し迎撃するも効果的なダメージは与えられない。なおも迫りくるドラゴンに絶体絶命かと思われたその時…！

冥界での滞在先であるリアスの実家へ到着するオカルト研究部一同。豪華なグレモリー城に気後れする一誠たちをよそに早速修行が開始される。アザゼルの指示のもと各々独自の課題を与えられる。数週間の修行を終え、大きく成長を遂げたオカルト研究部の面々は、悪魔、神、堕天使、と各勢力の代表者が集まるレセプションへと向かうと、そこには魔王クラスから四大魔王の縁者、若手有望株の悪魔までもが一堂に会していた。

北欧神族が同盟に加わる調印式が執り行われようとしていた時、北欧神ロキが突如、乱入し異議を申し立てる。臨戦態勢のロキを相手に悪魔、神、堕天使が協力して迎え撃つことに。一方、一誠とリアスは様子のおかしい小猫を追いかけて行くと森の中で小猫の姉、黒歌を目撃する。カオス・ブリケードのメンバーである黒歌、美猴と戦闘になるがその最中、一誠のブーステッド・ギアが反応しなくなる。原因不明の状況に苦悩する一誠がバランスブレイカ-として覚醒するため導き出した結論とは…！?

ロキを倒すための武器ミョルニルを北欧へ取りに戻ったオーディン。リアスたちはオーディンが戻るまでロキの足止めを志願する。フェンリルとその子供ハティとスコル、五大龍王の一角ミドガルズオルムを模造したものまで引き連れているロキ。それに対し、バランスブレイカ-として覚醒した一誠をはじめ、修行によって力をつけた面々が戦いの中でさらに力を覚醒させ立ち向かう。双方総力戦で一進一退の攻防の中、ロキはついに神の力を解き放ち時空を破断させ始める。そのうえさらに巨大な北欧魔法陣から放つロキ渾身の一撃が一誠たちに襲い掛かる！

一誠とロキとの激しい戦いの末、ロキは断末魔と共にミョルニルから生じた波紋に二次元的に封じられてしまう。ついに冥界での合宿も終わり日本へ戻るオカルト研究部一同。一方で一誠は夏休みの宿題に悪戦苦闘していた。そんな一誠の宿題を手伝ってくれた朱乃とお礼に一日デートをすることに。恋人気分でデートを楽しんでいた朱乃だったがオーディンのお供として人間界に来ていたバラキエルと出会い、口論になってしまう。その後朱乃の部屋で二人きりとなった一誠は朱乃の口から過去をうちあけられる。

夏休みも終わり二学期が始まろうとしていた矢先、駒王学園へと転入してくるイリナ。早速オカルト研究部に入部し、一誠の家で下宿することに。その日の夕方、イリナの歓迎会のため商店街へ買い物に向かう一誠とアーシア。そこでかつてアーシアが教会を追われる原因となった悪魔ディオドラ・アスタロトと遭遇する。ディオドラは一方的にアーシアに求婚するとその場から立ち去ってしまう。それからというものアーシアに対するディオドラのアプローチが徐々に激しくなり一誠は面白くなくなってきていた。

ディオドラとのレーティングゲームを控える中、久しぶりに悪魔の仕事が入った一誠。仕事を終え家へ帰るとエッチな巫女服姿の朱乃、アーシア、ゼノヴィアのお出迎えを受ける。リアス、小猫もそこに参戦し、ちょっとエッチなコスプレ大会に英気を養う一誠だった。そしていよいよレーティングゲーム当日。部室からバトルフィールドへ転送されたリアスたちはあたりの妙な雰囲気を感じて身構える。すると突如、一誠たちを囲むように魔法陣が展開され、そこから現われた集団に強襲を受ける！

アーシアを助けるため神殿を急ぐ一誠たちは戦力を分散させ先を目指すことに。各神殿で待ち構えるディオドラの眷属達の完璧な連携攻撃の前に苦戦する一誠は新必殺技で立ち向かい敵を撃破してゆく。その頃、木場の目前に現れたのは異形と化したカオス・ブリケードのフリードだった。フリードの口からディオドラのアーシアを手に入れる目的を知った木場は怒りを胸にフリードと相対する。そして神殿最深部へとたどり着いた一誠はディオドラとついに対峙する。

アーシアは突然現れた光の柱に包まれその場から消失してしまう。すると上空から姿を現わしたシャルバ・ベルゼブブがアーシアを次元の彼方へ消し去ったと言い放つ。激昂するリアスとゼノヴィアをよそに、一誠はアーシアを失った喪失感を受け止めきれず未知なる力を発動し暴走する。その規格外な力でシャルバを追い詰めていくが同時に神殿も崩壊し、その場から一時撤退するリアスたち。崩壊した神殿の中、戦いが終わってもなお赤いオーラを炎のように燃やしながら悲しげに咆哮する一誠の前に意外な人物があらわれる。

壮絶な戦闘の後、昏睡状態が続いている一誠。アーシアのセイクリッド・ギアなら治療可能かもしれないとの話を聞き、アーシアは危険性すら未知数の治療を申し出る。アーシアが一誠への想いをセイクリッド・ギアにのせ集中すると、周囲を緑のオーラが包み込み、ついに目を覚ます一誠。ドラゴンの腕も元の人間の腕に戻りすっかり元気になった一誠とオカルト研究部一同は人間界へと戻ることに。だが、そんな一誠たちのもとに思いもよらない新たな刺客があらわれる。

ヴァーリとコンタクトをとる為、黒歌を呼び出した一誠と小猫。だが黒歌は交換条件として一誠に無理難題を提案する。そんな黒歌に食い下がる一誠を見計らったかのように登場するヴァーリ、美猴、アーサー。一誠はヴァーリたちの力を借り、次元の狭間へたどり着くが、その異様な空間に成すすべも無く彷徨い続けることに。リアスを救いたいという気持ちだけが空回りする一誠たち。そんな時、アーサーが一誠たちに託した助言を思いだし実行すると目前にリアスが表われる……。

リアスを助けるため戦う決心をした一誠だったが、気持ちとは裏腹にどうしてもリアスを攻撃することができず防戦一方となってしまう。その最中にもリアスに対し必死に呼びかけるが反応はなく、それでもあきらめず何度も呼びかけ続ける一誠。するとそんな一誠の想いが少しずつリアスの心に届きはじめる。一方、周囲の空間に漂っていたリアスの鎧の欠片がひとりでに集まりはじめ、人型を形成していく。変貌を遂げたその姿はまるで……。