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世にもビックリな、ビックリマンシール三億枚事件から一年。 久しぶりのビックリマンチョコ発売をひかえて世間が盛り上がる中、ビックリマン工場の照光子は警戒を強める。 一方、ヤマトは宅配バイト中に黒猫のクロと遭遇して……。

シールを巡る戦いに巻き込まれたヤマトは、タカやんたちにビックリマンについて教わる。 シールには、天使・お守り・悪魔の「聖魔大戦」が描かれているという。 そこに登場するヘッドロココの名に覚えがあるヤマトは、再びエンジェルマートを訪れる。

新入りに出し抜かれたことが許せない牛若は、合神での戦いをヤマトに持ちかける。 しかし、ビックリマン初心者のヤマトは他にシールを持っていなかった。 一度使用したシールは合神には使えない。 牛若は仕方なく、ヤマト王子のシールを探し始めるのだが……？

発売以来、入手困難が続くビックリマンチョコ復刻第一弾。 そんな折、ふっくら市ベースサイドストリートの、とある服屋に入荷しているとの情報が入る。 ヤマトとジャックは、「史上最も購入するのが難しい危険地帯」と噂されるその場所に足を踏み入れるのだが……。

ヤマトの家で保護している亀は、食べ物にもクロのちょっかいにも無反応で、やや心配だ。ペットとして飼われていたなら、安易に川に放すことも出来ない。 一方、エンジェルマートの店頭に立つオアシスは、いつになくそわそわしており……。

夏のビックリ遊園地で、大規模シール交換会が開催されることになった。 興味津々のヤマトだが、そのイベントには参加条件があるという。 じゃあダメか……と諦めかけたその時、「諦めなくていいんだなーこれが！」 ジャックの提案する、その方法とは？

ビックリマンシール三億枚事件。その裏で大打撃を負ったファミリーのため、フッドはビックリ野市でレアなキラシールを集めている。 ある日、敵であるはずのエンジェルマート側が親善ラクロス大会に誘ってきてイラつくフッド。すると、誰かの忘れ物か、ラクロスのスティックが落ちていて……。

最近、ビックリマンの絵柄を使った非公式グッズが広まり、問題になっている。 ヤマトたちは照光子に頼まれ、偽グッズ回収隊員として協力。 偽グッズに微弱にある「理力（りりょく）」をたどって、順調に回収していくが……。

ヤマトたちはカーンのお見舞いに行き、偽グッズとの交換で得たシールを預かる。 デビルストアの連中が諦めたとは思えない。特に、マリスは要注意人物だ。 ルーツ関係なく悪魔化して操ることができるなんて、ただ者ではない。 一方、カーンのもとへ、ある人物が訪れる。

幼い頃から「声」が聞こえたマリス。 ピーターは純粋に彼の役に立ちたいと意気込むが、マリスはデビルストアから姿を消してしまう。 一方、かつての「聖魔和合」について聞いたヤマトは、悪魔と天使の戦いは終わったはずなのに、どうして未だに戦っているのだろうと疑問に思う。

ピーターを依り代に復活したスーパーデビルは、ブラック戒律で人々を支配し始める。 異変に気づいたヤマトたちはフェニックスを探し回るが、どこにもいない。 アリババも悪魔の力に気づき、苦しげに胸をおさえる。 「これが、やりたかったことなの？ マリス」 そんな折、マリスのアジトに現れたのは……。

ヘッドロココが消滅し、アリババは意思を持たぬ亀神にさせられ、ヤマトたちにも悪魔化の危機がせまる。 スーパーデビルによって悪魔の世界に塗り替えられつつある中――それでも諦めない者たちがいた。