美術品を狙う謎の三人組の怪盗キャッツアイ。 警視庁捜査一課に所属する刑事 内海俊夫は怪盗キャッツアイを逮捕することに情熱を燃やす。 しかし、彼とキャッツアイには彼が知らない事実がある。 それは、キャッツアイの正体である三姉妹の次女 来生瞳が恋人であること。 今日も、キャッツアイを取り逃がし、課長に叱責された俊夫は、喫茶キャッツアイで瞳、泪、愛に弱音を吐く。 次に取り逃がせば異動させられる俊夫の危機を知った三姉妹は、複雑な思いを抱える。

瞳が探し求める絵『ある日の少女』が、冠木不動産の保管室にあると判明。 その保管室は国内で最も厳重なセキュリティシステムを備え、侵入は不可能だった。 泪は絵を保管室から出すように仕向ける作戦を思い付くが、それでも危険すぎる計画に三姉妹は盗みを断念する。 しかし、デート中、俊夫から絵の話を聞いた瞳は単独で盗みを決意。 『ある日の少女』と瞳との関係とは。三姉妹が怪盗キャッツアイとして美術品を狙う理由とは。

瞳は俊夫とのデートで訪れた美術館でキャッツアイとして下見をしていた。 キャッツアイが今回狙うのは大橋美術館に展示される父の絵「湖畔の家」。 しかし愛が思いを寄せる同級生 河野の父親が大橋美術館の警備担当をしており、絵が盗まれれば、その職を失うことを知り、瞳と泪は愛に黙って、盗みを計画した。 河野からキャッツアイの予告状が届いたことを知った愛は姉たちを問い詰め、今回の犯行に反対する。

犬鳴署に本庁から優秀な女性刑事 浅谷光子が配属される。 浅谷は、キャッツアイの内通者の存在を疑い、同僚の恋人である来生瞳に目を付けた。 浅谷は予告状に残る香水の香りが瞳の愛用する「夜間飛行」と同じであることに気づき、彼女を執拗に監視する。 一方、キャッツアイは都立美術館に展示されたクラナッフの絵画「ライン川」を盗むと予告。 下見を終えた愛は容易な犯行だと考えるが、瞳は浅谷の存在を警戒する。

街を騒がせる宝石専門の泥棒「ねずみ」こと神谷真人が現れた。 神谷は普段、フリーライターとして活動し、警察である俊夫から情報を得ることで、華麗に宝石を盗み去っていた。 そんな中、喫茶「キャッツアイ」に現れた神谷は瞳に興味を持ち、愛との賭けを通じ、瞳に近づこうとする。 神谷はキャッツアイが狙う「湯上がりの女」を先に盗み出したことがきっかけで、キャッツアイの正体を知ることになる。

瞳はキャッツアイとしての活動が、俊夫とのすれ違いを生んでいることに心を痛めていた。 そんな中、瞳は「風の通り道」を盗むため高尾高原美術館に潜入。警察の厳重な警備を突破し、絵画を手に入れる。 しかし、逃走中、俊夫の白バイとカーチェイスになった瞳は、共に深い穴へ転落してしまう。一時的に視力を失った俊夫と、足首を負傷した瞳は、手錠で繋がれたまま穴の中で助け合うことになる。

俊夫のアパートの水道管が破裂し、修理のため、行く当てがない俊夫は、来生三姉妹が営む喫茶店「キャッツアイ」に居候を頼み込む。 キャッツアイとしての活動を隠す瞳たちは猛反対するが、結局は俊夫を泊める羽目に。 同居生活が始まる中、俊夫がうっかり瞳の部屋に入り、瞳の日記を読んでしまう。 一方、俊夫がたまたま持っていたのメモを瞳が見つけたことで、次のターゲットである菅井美術館の「こもれび」がダミーだと判明する。

父の作品「ティアガール」の情報を得た泪。その夜、俊夫が左遷の危機を知り、俊夫に手柄を立てさせようと画策する三姉妹は犬鳴署に「ティアガール」を狙う予告状を送る。俊夫と浅谷は、予告状に記載された所有者・瀬口の屋敷へ向かうが、瀬口は「ティアガール」の存在を否定する。 一方、喫茶「キャッツアイ」に三宅という画商が連日訪れるようになる。瞳は不審に思い、三宅の美術館へ。そこで瞳は、三宅が父親の肖像画を所蔵していることを知る。

身を隠すため、三宅という偽名を使っていた守屋は改めて喫茶キャッツ・アイを訪ね、三姉妹に15年前の美術館火災の真相を伝える。 その直後、守屋の車に仕掛けられた爆弾が爆発。俊夫は守屋と瞳を庇い、意識不明の重体となってしまう。それと同時にクラナッフシンジケートのメンバーである瀬口が父の絵画「マルスの女神」を大々的に展示すると発表。 これをキャッツアイへの挑発と確信した瞳たちは、絵画を盗みを計画する。

俊夫とのデートで鎌倉近代美術館に訪れた瞳はクラナッフの絵を発見し、盗みを決意する。 一方、浅谷は瀬口記念館から消えた絵画と東洋財団の関わりを突き止める。 三姉妹も父の絵が東洋財団が所有する孤島へ運ばれたと知り、島への潜入を計画。同じ頃、俊夫と平野も潜入捜査を開始する。島では東洋財団の隠し財産を売買する際の運び屋を決める選考会が開かれていた。その選考方法は妨害が横行する過酷なカーレースだった。

父の絵を追うキャッツアイは、東洋財団が関わる孤島に潜入。美術品運搬ドライバー選考会は残り５人に絞られ、瞳と神谷が残っていた。 そこに最後の選考方法を伝えるため、東洋財団の総帥 海原神が現れる。その選考方法は最後の1人になるまでの殺し合いだった。絶海孤島の戦いで、瞳は他の候補者に襲われ、危機に陥る。 一方、俊夫と平野も島へ辿り着き、海原の悪事を掴むが、海原に捕まってしまう。

海原は数々の証拠を突きつけ三姉妹の正体を暴き、今まで盗んできた絵画を全て渡すように要求した。