和歌山から出てきた少女、鈴原みさきは東京駅の巨大テレビに映し出された白い天使に惹かれる。謎の男いっちゃんに、それが最新のオモチャであるエンジェリックレイヤーだと教えられたみさきは、さっそく商品を買い、自分だけのエンジェルを作り出す…。

自分だけのエンジェル、ヒカルを完成させたみさきは、さっそく学校へ。鳩子、珠代、虎太郎と友達もでき、放課後にはいよいよエンジェリックレイヤーの初ファイトを体験することに。しかし、動かし方の分からないみさきは大苦戦。防戦一方の苦しい戦いを余儀なくされるが…。

初めてのエンジェリックレイヤーで勝利を収めたみさき＆ヒカル。しかし、いっちゃんに「所詮はマグレ勝ち」と指摘され、練習することに。だが、練習するヒカルの前に、突如、謎のエンジェルが降臨する。さらに学生服を着た美少年が、背後からみさきの手を取り…。

エンジェリックレイヤーの公式大会が開催された。東京予選に初参加したみさきの対戦相手は、スケーターのようなエンジェル、カタリナだ。しかし、みさきは初めての大きな大会に緊張して、思うようにヒカルを操れない。ヒカルは、カタリナに一方的に攻撃され苦戦するが…。

大会初戦でなんとか勝利を収めたみさきは、珠代や鳩子から祝福される。しかし、次のファイトの相手は重量級エンジェルのバスケス。正面から当たっては勝ち目がない。そこで、みさきはポイントを稼いで逃げ切る戦法に出た。だが、それを見た鳩子は、失意の表情を浮かべて…。

初戦での勝利から八連勝と波に乗るみさき。珠代たちも大いに盛り上がるが、一人、鳩子だけは「みさきも、ここまでね」と冷たく突き放す。その鳩子が、みさきの九回戦の相手だった。常勝の女神と異名をとる鳩子の圧倒的な実力に、ヒカルは手も足もでない。はたして、みさきに勝機は…？

関東大会進出をかけた最後の戦い。みさきの相手は不敵な態度のデウス、柴田まりあだ。彼女のエンジェル、椿はファイト開始早々、がむしゃらに攻撃をしかけてくる。だが、みさきは前回のエンジェリックレイヤーで初めて負けたことを引きずっていて、いつものように戦えない…。

見事に関東大会進出を決めたみさき。だが、同級生の岬了はインチキに違いないと言う。エンジェリックレイヤーは格闘技なんだから、男の方が強いはずだ、と…。そんな岬に、珠代ら女性陣は猛反発。男と女、どっちが強いかハッキリさせるために、みさきは岬と戦うことになってしまい…。

ついに関東大会に出場したみさき。だが、初戦の相手は人気アイドルの瀬戸林子。かわいくて、超人気アイドルで、そのエンジェリックレイヤーも上手な林子に、みさきは気後れしてしまう。レイヤー上で華麗に踊る林子のエンジェル、ランガに翻弄されるヒカルは大苦戦して…。

みさきの次の相手は、藤崎円香と有栖の姉妹。妹の有栖がエンジェルを作り、カンフーの使い手である円香が操るという強豪コンビなのだ。しかし、ヒカルは予想外の善戦で、彼女たちを慌てさせる。そのまま押し気味にファイトをするみさきだったが、突然ヒカルが動かなくなってしまった…!?

ヒカルの動きがおかしいのは藤崎姉妹の“オモチャ”、操縦を妨害する装置のせいだった。藤崎姉妹は、昨年敗れた小林鳩子に雪辱するためにも、絶対に負けたくなかったのだ。しかし、みさきはその“オモチャ”に気がつかない。自由にならない体で必死で戦うヒカルに勝機は…!?

みさきは、城乃内最の「ヒカルには弱点がある」という言葉が気になっていた。そんな彼女を見かねた虎太郎は、空手を見てみないかと誘う。少しでもエンジェリックレイヤーのヒントになればと。だが、休日に二人で会うとなれば、自然、デートのような雰囲気になり…。 ※正式サブタイトルは、◇がハートマークとなります。

みさきの準決勝の相手は神奈川代表の斉藤楓。ヒカルと同じ軽量型のエンジェル、ブランシェを操る強豪である。予想外に善戦するヒカルだったが、楓はその微笑みを崩さない。彼女にはとっておきの秘策、ブランシェのスピードとパワーを倍加させる「ハイパー化」があったのだ…。

みさきの前に姿を現わさない母、萩子。実は彼女には、娘に会えない理由があった。話は七年前にさかのぼる。神経断絶症候群にかかった萩子。いっちゃんとの出会い。義足の開発、そして中止。エンジェリックレイヤーの発売…。萩子とエンジェリックレイヤーの関りが、いま、明らかになる…。

準決勝で斉藤楓を破り、見事に決勝進出を果たしたみさき。そのみさきの相手を決める、もう一方の準決勝が始まった。常勝の女神、小林鳩子と対戦するのは神奈川の強豪、城乃内最。冷静な戦いぶりからアイスマシーンと呼ばれる彼女だったが、その陰には悲しい過去が秘められていた…。

みさきの決勝の相手は、鳩子を破った城乃内最。スピードを生かして最のエンジェル、白姫を攻めるヒカルだが、軽量型のヒカルの攻撃は重量級の白姫には通用しない。最の指摘した弱点。それは、ヒカルには重量級の白姫をレイヤーアウトさせるパワーがないということだった…。

全国大会出場を決めたみさきのためにパーティが開かれた。その席上で、林子がみさきのセコンドに立候補する。全国大会ではセコンド（デウスの補佐役）が必要になるからだ。みさきが林子の申し出を断らなかったため、鳩子は大ショック。鳩子も当然みさきのセコンドをやるつもりでいたのだ…。

全国大会が始まった。みさきはそこで大会三連覇の無敵のチャンピオンであるシュウと出会う。それは東京駅で初めて見た、あの白い天使のデウスだった！ 続いて始まった一回戦では、あの城乃内最が九州代表のデウス、つばさマッケンジーに大苦戦。みさきは全国大会のレベルの高さに驚く…。

みさきの全国大会初試合の相手は長身のデウス、田中千歳。彼女は背が高いことにコンプレックスを抱いており、小さくてかわいいみさきに敵意を燃やす。二人のファイトは落雷によってシステムが不安定になるハプニングも重なり、波乱含みのままラウンドを重ねていく…。

二回戦のみさきの相手はAL社特別枠から稲田修二。そしてセコンドは、いっちゃんである。みさきは、いっちゃんがエンジェリックレイヤーの創始者だと知ってビックリ。さらにセコンドの鳩子が倒れてしまい、急遽、王二郎がセコンドを務めることに。いつもと違う状況にみさきは平常心で戦えるのか…!?

海に遊びにきたみさきは夏休み気分を満喫していた。しかし、王二郎たちと偶然出会ったことから雰囲気がおかしくなる。王二郎に憧れるみさき、みさきを好きな虎太郎、虎太郎を想う珠代。様々な思いが交錯し、ついに珠代が告白した。「ずっと虎太郎ちゃんのこと好きだった」と…。

王二郎のエンジェル、ウィザードが手も触れずに相手を倒すビデオを見たみさきは驚愕する。王二郎はみさきの準決勝の相手なのだ。その王二郎と、みさきは街で出会いデートすることに。一方、海での告白以来ギクシャクしていた珠代と虎太郎はエレベーターに閉じ込められていた…。

王二郎の初恋の相手は、みさきの母である萩子だった。みさきに萩子の面影を見る王二郎は、決勝で萩子と会うために全力で戦う。そうとは知らないみさきは、王二郎からのプレゼントを手に必死で戦っていた。しかし、手も触れずに相手を弾き飛ばすウィザードの技の前に苦戦を強いられて…。

準決勝第二試合を前に萩子は悩んでいた。次の試合に勝てば、次はみさきと当たってしまうからだ。そんな萩子をいっちゃんは会場近くの観覧車に連れ出す。不安な気持ちを吐露する萩子を励ますいっちゃんは、秘めていた想いを告白。萩子にプロポーズするのだが…。

エンジェリックレイヤーのチャンピオンであるシュウが自分の母親だと知って愕然とするみさき。お母さんはこれまで何度も会う機会があったはずなのに、どうして自分に会ってくれなかったんだろう？ 自分は母親に嫌われているのかもしれないと、そう考えたみさきは決勝を前に会場から逃げ出してしまい…。

みさきVS萩子、母娘による決勝戦が始まった。序盤こそ互角の戦いを繰り広げるアテナとヒカルだったが、萩子がエンジェリックレイヤーに賭けた想いは想像以上に大きなものだった。母の七年間をみさきは身をもって体験する。アテナの必殺技アストラルエミッションを受けることで…。